可预“编码”的记忆材料：随时间自发形变 | Nature Communication 论文推荐

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记忆材料具有广泛的工业、生物医药应用前景。然而目前这类材料的形变往往依赖于外界刺激，如温度、光照、pH 的变化，限制其在封闭或惰性体系中的应用。研究人员依据化学键的动态特性，设计出可预“编码”的、随时间自发形变的水凝胶共聚物材料。

编译 宋伊梦

审校 谭坤

近年来，人们开发出各种各样的形状记忆和形变材料，而控制形变的因素往往是外界刺激，例如温度变化、pH、光照、化学物质、声音等。这些材料能够表现出单向多态形变和可逆形变。但由于形变的发生仅在外界因素刺激下才能发生,限制了在封闭或惰性环境中的应用。那人们是否可以设计出类似机械手表哪样，具有内置能量储存设备（弹簧）和控制能量释放速率的齿轮的材料？如果上述设计可付诸实际，可以期待产生通过提前设定能量释放速率，产生系列自发形变的生物医药器件。

来自北卡罗莱纳大学教堂山分校（the University of North Carolina at Chapel Hill,UNC）以及阿克伦大学（the University of Akron, UA）的研究人员发明了一种规定时间内诱导材料发生预设形变的方法。相关研究成果发布在2016年9月27日《自然通讯》（Nature Communications）杂志上。

研究团队利用动态与稳定的两种化学成键方式，创造出一种类似人软骨结构的水凝胶共聚物（甲基丙烯酸—N,N-二甲基丙烯酰胺共聚物）。动态化学键决定了材料能够发生形变；稳定化学键决定了形变发生后材料的最终形状。预编码通过合理调试键参数（如化学键位置、强度、数量）实现。该团队报道，他们可以控制材料形态于几小时、几分钟或几秒内发生变化。

机械手表模型是本研究中双聚合物网络结构的设计原型。在聚合物网络结构中，化学交联（红色圆点）负责能量储存，可逆的物理交联（蓝白色卵形）负责控制能量释放。其中N和m/p代表化学和物理交联间的单元数；m代表连接基团间的聚合度；p代表连接基团转化为交联基团的程度。

凝胶共聚物包括共价交联（红色圆点）和MAAC、DMAA基团间的氢键（蓝白色卵形）。其中m取决于共聚比。

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材料发生双向形变

为证明该研究的实际有效性，研究人员制备了一朵花（如视频）。不同“花瓣”恰如自然状态，依次绽放。研究团队表示他们相信该材料可以应用于人体内药物传递。智能材料包裹药物，定向传递到需药位点；再根据预编码发生形变，释放药物。

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论文基本信息

【题目】Programmingtemporal shapeshifting

【作者】Xiaobo Hu et. al.

【DOI】10.1038/ncomms12919

【期刊】Nature Communications (27September 2016)

【摘要】Shapeshifting enables awide range of engineering and biomedical applications, but until nowtransformations have required external triggers. This prerequisite limitsviability in closed or inert systems and puts forward the challenge ofdeveloping materials with intrinsically encoded shape evolution. Herein wedemonstrate programmable shape-memory materials that perform a sequence ofencoded actuations under constant environment conditions without using anexternal trigger. We employ dual network hydrogels: in the first network,covalent crosslinks are introduced for elastic energy storage, and in thesecond one, temporary hydrogen-bonds regulate the energy release rate. Throughstrain-induced and time-dependent reorganization of the reversible hydrogen-bonds,this dual network allows for encoding both the rate and pathway of shapetransformations on timescales from seconds to hours. This generic mechanism forprogramming trigger-free shapeshifting opens new ways to design autonomousactuators, drug-release systems and active implants.

【原文链接】(Open Access)

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