磁驱软材料连发AM封面：新型磁性动态高分子问世！
在科幻电影《变形金刚》中，汽车人在激烈战斗中快速变形，令观众印象深刻，吸引了不少粉丝。在现实中，我们是否能有按需随时“变形”的“大黄蜂”？近年来，随着形状可变软材料与组合机器人的诞生和发展，变形软体机器人逐渐走向现实。
去年， 俄亥俄州立大学赵芮可教授团队和佐治亚理工学院齐航教授团队，开发了一种新型磁驱形状记忆高分子（Magnetic shape memory polymer），将远程快速可逆驱动、形状记忆和可重构变形等特性集成于一体（详见文章：《先进材料》封面：磁驱形状记忆高分子——形状记忆与快速形变的完美结合）。最近，合作团队在多功能磁驱软材料研究领域再次取得重要进展。该团队研发出了一种新型磁性动态高分子复合材料，实现远程控制的磁驱软材料模块化熔焊组装、磁化分布重编辑以及复杂三维结构加工和重构。6月19日，研究成果以“Magnetic Dynamic Polymers for Modular Assembling and Reconfigurable Morphing Architectures”为题，在线发表于《Advanced Materials》上，并被选为期刊内封面。文章共同第一作者为佐治亚理工学院博士后匡晓博士，俄亥俄州立大学博士生吴帅和博士后迮弃疾博士，俄亥俄州立大学赵芮可教授和佐治亚理工学院齐航教授为共同通讯作者。
左图：磁驱形状记忆高分子选为期刊外封面，右图：磁性动态高分子选为期刊内封面
基体材料实现突破，新型磁性动态高分子问世
磁驱软材料，由于具有远程控制、快速可逆形变的能力，在受限与密闭空间（如微创手术）驱动等优势引起了广泛关注。但传统磁驱软材料，通常使用模具或增材制造进行加工，加工后永久形状和磁化分布难以再次改变，限制了其原位按需再编程变形的能力。为此，团队设计了基于狄尔斯-阿尔德（Diels-Alder）反应的热可逆交联弹性体作为基体，将微米钕磁硼（NdFeB）硬磁颗粒均匀分散其中。由于基体Diels-Alder反应的热可逆特性，材料表现出可逆的弹性-塑性转变：在室温下，材料形成稳定交联网络而表现出优异弹性；在中等温度下（80 °C左右），网络动态重排释放内应力而表现出可控的塑性；在高温下（120 °C左右），材料交联打开而呈现粘性流动，并在降温后可再次恢复交联结构。通过控制温度场和磁场，复合材料内部可发生高分子网络重排或磁颗粒选择性旋转，实现对材料结构与磁化的重塑再加工，从而展示出优秀的多功能性，包括磁辅助模块化组装与熔焊（图1c），磁化分布反复编程（图1d） 以及结构永久形状重构（图1e）。而在室温下，该材料依然保持了磁驱软材料远程、快速可逆驱动特性，使得加工的复杂结构能够按需驱动变形。
图1：磁性动态高分子复合材料的工作机理与功能示意图
首次提出磁性“逻辑单元”概念， 以有限变无限
不同模块在磁吸引力的辅助下紧密相连，加热后（80 °C左右）动态高分子基底在接触面生成新的化学连接而焊接在一起。利用两种方形基本 “逻辑单元”（单向磁化与双向磁化）的不同组合，实现了扭转、弯曲、扭转-弯曲、同向弯折和垂直弯折五种变形模式，该方法可用于任意形状组装与复杂结构驱动（图2）。
图2：磁性动态高分子复合材料用于磁辅助模块组装，焊接与驱动
原位改变磁化分布，变形模式再编程
材料加热到120 °C 左右时，动态交联网络打开，材料粘度降低。内部磁颗粒在小的外磁场下，发生快速物理旋转取向，在降温后被新形成的动态交联网络锁定。利用图案化红外光对材料进行选择性加热，实现复杂磁化分布再编程，而且这种磁化编程可反复进行 （图3）。
图3： 磁性动态高分子复合材料磁化分布原位编程
首次实现远程重塑二维结构，加工复杂三维结构
制备的平面剪纸结构，在磁场驱动下通过光照加热，逐渐释放材料内应力，重构成力学多稳态复杂三维结构，且可进一步用于三维与三维结构之间的永久形状改变。不同的平面剪纸结构设计，在永久形状重构后，实现力学单稳态结构向双稳态（图4d）或者四重稳态（图4j）结构的转变。
图4：基于磁辅助永久三维形状重构的多稳态结构
远程导航模块组装熔焊，集成形状与变形编程
利用三维磁场操控模块的翻滚和旋转运动（图5a），根据需求远程控制不同模块组装（图5e&h），并利用激光实现远程焊接，得到复杂的磁驱组装结构。对同一结构，进一步重构磁化分布与永久形状，进而改变驱动模式与功能。
图5：磁力驱动模块的远程导航组装与多功能集成原位重构
该工作首次提出磁性动态高分子材料，用于具有复杂外形与磁化分布的磁驱软材料加工，实现了磁驱材料的形状与驱动模式的高度定制化与可编程化。这种崭新的磁性动态高分子材料概念，可以扩展到含有不同刺激响应动态高分子材料基体和磁特性颗粒的材料体系。由于动态交联材料自身多功能性，包括材料加工过程可以焊接与重塑，服役过程的可以自修复，使用后可回收加工，这种新概念材料将极大提高变形软材料可编程变形能力，多功能性与可持续性，也为下一代多功能组装体、可编程驱动器与组合机器人与功能材料新型加工提供新的解决方案。
文章链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202102113
团队介绍
该工作由俄亥俄州立大学赵芮可教授团队的软智能材料实验室（Soft Intelligent Materials Laboratory）和佐治亚理工学院齐航教授团队的软机敏材料和3D打印实验室（Laboratory for Active Materials and Additive Manufacturing）共同完成。该合作团队，近年来通过新型磁驱软材料设计与理论模拟指导结构设计相结合，在磁驱软材料与器件制备、加工与多功能化取得系列进展（ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 13, 12639; Adv Mater 2020, 32, 1906657; Adv. Funct. Mater. 2020, 31, 2005319; Advanced Intelligent Systems 2020, 2, 2000060）。见报道：《先进材料》封面：磁驱形状记忆高分子——形状记忆与快速形变的完美结合；《PNAS》折纸也能用来计算？；赵芮可教授/齐航教授合作《AFM》——磁驱软材料，让超材料活起来）
赵芮可教授的 Soft Intelligent Materials Laboratory 将于今年秋季加入斯坦福大学机械工程系, 届时招收力学或材料背景博士生与高分子材料背景博士后。