香港科大唐本忠教授和中科院化学所彭谦副教授：具有双室温磷光的单一有机分子的白光发射

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近日，香港科技大学唐本忠院士和中科院化学研究所彭谦副教授等报道了几种含有羰基（C=O）、重卤素原子（F、Cl或Br）和π-延伸硫芴基团的纯有机荧光体，在Nature Communication上发表了题为“White light emission from a single organic molecule with dual phosphorescence at room temperature”的研究论文。

上述荧光体在晶态均显示出双室温磷光（RTP）发射现象。有趣的是，在ClBDBT中可观察到纯白色磷光发射，其CIE1931色度坐标为（0.33，0.35）。白光发射来自两种具有不同波长和寿命的室温磷光能带（即两种具有不同激发能量和过渡轨道特性的电子激发三线态）混合。研究人员也证实系统内混合低激发和高激发的三线态发射双重室温磷光是一种构筑无金属纯磷光的SMWLEs通用的策略。

图1开发SMWLEs室温磷光系统的策略和实例

a) 双磷光发射的Jablonski能级图；

b) ClBDBT的照片。其中以ClBDBT 粉末绘出一盏灯的形状，激发源开启时为白色，关闭后为黄色；

c) 室温磷光体的分子结构。

图2 几种磷光体的光物理性质

a) 300 K时几种磷光体的瞬态（实线）和稳态（虚线，10 ms）PL光谱图；

b) 300 K时几种磷光体的600 nm持续发射和467 nm快速发射（插图）的PL衰减线；

c) 几种磷光体的CIE 1931色度坐标；

d) 激发波长为365 nm时，几种磷光体在激发前后的照片及其磷光量子效率和寿命。

图3 ClBDBT温度相关的光物理性质

a) 50-300K下ClBDBT晶体的PL光谱；

b) 77 K 下ClBDBT的瞬态（实线）和稳态（虚线，10 ms） PL光谱以及其粉末和溶液状态的照片；

c) 50-300K下551 nm激发的ClBDBT 时间分辨PL衰减线；

d) 50-300K下467 nm激发的ClBDBT 时间分辨PL衰减线。

图4 机理探究的理论计算

a) 计算所得绝热能级；

b) 计算所得电子转移性能；

c) 相应的前线分子轨道；

d) 300K时T1和T2态的发射光谱；

e) 50-300 K下ClBDBT的(TD) B3LYP/6-31(d)/GAFF水平上T1态的发射光谱。

图5 BDBT、ClBDBT和BrBDBT的晶体结构

碳原子为灰色，氧原子为红色，硫原子为黄色，氯原子为绿色，溴原子为桔色，氢原子未显示。

该研究报道了几种具有双重RTP发射的纯有机室温荧光体。实验和理论研究表明，双重RTP应来源于低激发和高激发三线态，在此基础上获得了具有纯粹磷光的白光发射材料，其中ClBDBF的CIE 1931色度坐标为（0.33，0.35）。从该研究的实验和理论的所得设计策略将应用于继续探索白色有机磷光体发射器，以及探究卤素原子和包装模式的影响。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-017-00362-5

来源：材料人

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