吉林大学姜振华教授与中科院理化所江雷院士团队合作在智能聚合物/氧化石墨烯的异质多孔膜及其离子传输性能方面取得进展
近日，吉林大学化学学院特种工程塑料研究中心的姜振华教授，朱轩伯博士等与中科院理化所江雷研究员及周亚红博士等合作，通过自组装制备了大面积的高强的三维/二维的聚合物/氧化石墨烯的异质多孔膜。通过分子精密设计，将pH响应性的吡啶基团引入双酚单体中，用其制备出一系列具有pH响应性的吡啶联苯聚醚砜(PPSU-Pyx)，该聚合物与氧化石墨烯成功开发了一种表现出明显的pH响应离子门控性能的新型聚合物石墨烯异质多孔膜。这一成果以题为“A Charge-Density-Tunable Three/Two Dimensional Polymer/Graphene Oxide Heterogeneous Nanoporous Membrane for Ion Transport”在线发表于ACS NANO上。
图 1. 异质膜的制备和结构示意图
通过简单的抽滤、旋涂制备智能聚合物/氧化石墨烯的异质多孔膜。
a)异质膜的制备
b)异质膜的形貌表征
c-e）异质膜结构示意图
图2. 聚合物的合成及表征
通过Suzuki偶联、三元亲核取代共聚可成功制备任意功能基团比例的聚合物。
a,b) 单体和聚合物的合成路线
c）局部的聚合物核磁谱图
d）通过控制共聚单体比例，可调节聚合物膜的电荷密度。
图 3. 聚合物微观形貌表征
随着吡啶含量的增加，孔隙率有所提高，孔径并没有发生大的变化。
a) PPSU-Py20的透射电镜照片
b) PPSU-Py60的透射电镜照片
c）PPSU-Py100的透射电镜照片
d) 孔隙率和孔径统计结果
图 4. 异质膜ph响应离子门控性能
随着pH值的改变，异质膜表现出“酸开碱关”的离子门控性能。这主要是由于薄膜孔道内浸润性和电荷变化协同作用的结果。
a) 异质膜酸碱条件下的I-V曲线
b) 异质膜酸碱条件下电导变化
c) 酸碱条件下聚合物膜的接触角
d) 酸碱条件下荧光共聚焦显微镜测试
e) 机理图示
图 5. 异质膜的离子整流性能
随着功能基团的增多，整流比增大。
a) 异质膜典型整流曲线
b) 不同吡啶含量异质膜的整流情况
c) 浓度对整流的影响
d) 浓度对电导的影响
图 6．异质膜在能量转换方面的应用
随着功能基团增多，最大功率增大。
a） 盐差能量转化器件示意图
b） 各异质膜在不同外接电阻下的电流及功率
c） 各异质膜最大功率
该工作通过分子控制实现了对三维多孔膜孔隙率及电荷密度的调控，多孔膜的孔径基本维持一致，并通过简单的抽滤、旋涂实现了系列异质膜的大面积制备。该系列膜都表现出明显的pH响应离子门控和整流性能，并且该膜在能差发电器件方面有不错的表现，拓宽了功能化特种工程高分子的应用前景，极大提高了多孔膜的实际应用潜力。
论文链接：
http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.7b03576
来源：材料人网
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