华中科技大学谭必恩教授、王靖宇副教授在无机-有机聚合物杂化材料可见光驱动二氧化碳转化研究取得新进展
近日，《自然·通讯》（Nature Communications）杂志发表了华中科技大学化学与化工学院谭必恩教授、王靖宇副教授等研究团队的研究成果：《可见光驱动CO2转化的多孔超交联聚合物-TiO2-石墨烯复合光催化材料》（Porous hypercrosslinked polymer-TiO2-graphene composite photocatalysts for visible-light-driven CO2conversion）。华中科技大学化学与化工学院博士后王绍磊、2015级硕士生许民为论文并列第一作者，谭必恩教授、王靖宇副教授是论文的共同通讯作者，华中科技大学是唯一通讯单位。论文作者还包括华中科技大学化学与化工学院的李涛教授、2014级博士生张承昕，武汉大学彭天右教授，巴基斯坦拉合尔管理科学大学Irshad Hussain教授。
利用可持续清洁能源太阳能，模拟自然界中的光合作用并通过光催化技术将“温室气体”CO2转变成化学燃料的策略引起了大家越来越多的关注。在实际应用中，半导体光催化剂自身比表面积较低、缺少与CO2吸附相匹配的孔隙导致催化剂CO2吸附性能较弱，这极大限制了材料CO2还原效率的提高。因此，为了使光催化剂达到更高的光还原CO2活性，需要材料具有更高的CO2吸附量和较短的吸附位点至催化位点扩散距离。
谭必恩教授与王靖宇副教授提出半导体光催化材料表面原位编织有机多孔聚合物材料的新思路，以常见的光催化材料TiO2-石墨烯作为研究模型，在功能化石墨烯表面原位生长出一层厚度为3-8 nm的多孔超交联聚合物层（图1），所得多孔超交联聚合物-TiO2-石墨烯（HCP-TiO2-FG）新型光催化材料的比表面积高达988 m2g-1，具有较高的CO2吸附量和吸附位点至催化位点的较短扩散距离，从而有利于CO2分子吸附并富集在聚合物网络内的TiO2光催化剂表面以进行催化转化。
图1：多孔超交联聚合物-TiO2-石墨烯（HCP-TiO2-FG）复合光催化材料的构筑策略示意图，(I)TiO2-G重氮功能化，(II)TiO2-FG表面原位编织多孔有机聚合物材料，右上角为复合结构的放大剖面图。
此外，多孔超交联聚合物层具有宽光吸收范围促进复合材料的光吸收范围扩展至可见光范围。这些因素促使HCP-TiO2-FG催化剂在没有金属助催化剂和牺牲剂存在下实现了气-固相体系高效催化CO2还原，还原产物CH4产率为27.62μmol g-1h-1、CO的产率为21.63μmol g-1h-1；催化剂消耗电子数为264μmol g-1h-1，CH4的电子选择性高达83.7%（图2）。该研究的光催化CO2转化效率是近年来类似反应条件测试结果的最高值。
图2：光催化剂的CO2还原效率、光学与光电性质以及电荷迁移机制。可见光（λ≥420 nm）照射下的CH4（a）和CO（b）的生成速率图，（c）光催化CO2转化5h的平均效率图，（d）紫外-可见-近红外吸收光谱，（e）可见光（λ≥420 nm）定时开关记录的光电流信号，（e）可见光（λ≥420 nm）照射下多孔HCP-TiO2-FG复合光催化材料的电荷分离与迁移机制。
该工作得到了国家自然科学基金（NSFC）、国家重点研发国际科技合作专项（ISTCP）、华中科技大学自主创新基金-交叉学科重点项目、博士后面上基金以及中央高校基本科研业务费等资助。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-019-08651-x
来源：华中科技大学
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