四川大学彭强教授团队AM：单结聚合物太阳能电池光电转换效率突破16.35%

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四川大学彭强教授课题组创新性地将有机金属铂络合运用于非富勒烯有机太阳能电池活性层形貌优化之中，成功将其光电转换效率从13.03%显著提升至16.35%，成为迄今文献报道的非富勒烯有机太阳能电池光电转换效率的最高纪录。他们在具有强聚集性质的多氮杂环聚合物PSFTZ中引入铂络合，通过络合之后苯环取代基的位阻效应抑制聚合物的聚集。通过络合度的控制达到调控结晶性、优化活性层形貌的目的，从而显著提升了非富勒烯有及太阳能电池的光电转换效率。该研究为有机太阳能电池活性层的形貌调控开辟了新的思路。该工作于近期发表在Advanced Materials上（Adv. Mater. 2019, 1901872）。

得益于有机半导体材料的不断开发和器件工艺的日益精进，近年来有机太阳能电池飞速发展。在器件工艺上，主要是对器件结构的改进、界面的修饰以及活性层形貌调控。其中，活性层形貌调控又是器件工艺研究的重中之重。活性层形貌直接关系到激子能否顺利扩散、有效解离和传输，最终影响整个器件效率。在形貌优化上，人们已经开发出了很多行之有效的策略。其中，对于一些具有强聚集性的聚合物材料的形貌调控，目前广泛采用的是热旋涂工艺来控制其结晶性。然而，热旋涂工艺实际上只能服务于实验室小批量制备和研究，不利于未来的工业化生产。开发简便易行的控制强聚合物聚集能力的手段对于这类材料的光伏应用十分必要。

Figure 1. (a) Normalized UV-vis absorption spectra of the polymer donors and Y6 acceptor in film state. (b) UV-vis absorption spectra of the polymer:Y6 blend films. (c) CV curves of the polymer donors. (d) Energy level diagram of the polymer donors and Y6 acceptor.

络合度对聚合物PSFTZ光谱和能级的影响如图1所示。随着络合度的增加，吸收光谱的0-0/0-1的比值逐渐降低，表明络合度增加后，聚合物的聚集性有所降低。同时，络合度的增加在一定程度上降低了聚合物的能级。能级的降低有利于器件获得更高的开路电压。

Figure 2. (a) J-V curves of the NF-PSCs. (b) EQE curves of the NF-PSCs. (c) The DEQE of Pt10 devices with respect to Pt0 devices. (d) The absorption difference of Pt10:Y6 blend film with respect to Pt0:Y6 blend film.

通过制备器件结构为ITO/PEDOT:PSS/active layer/OTF/Al的太阳能电池研究了络合度对光伏性能的影响。如图2所示，对比器件（无络合）受限于其较低的电流和填充因子，最好器件效率只有13.03%；络合后器件性能显著提升，当络合度为10%的时候，获得了最好器件效率为16.35%。通过外量子效率测试表明，络合显著提升了器件在整个吸收区间的光谱响应。

Figure 3. (a) 2D-GIWXAS patterns of the polymers. (b) The in-plane and out-of-plane line-cut profiles.

络合度对聚合物结晶性的调节通过广角掠入射X-射线衍射（GIWAXS）来研究（图3）。原始聚合物具有较强的（100）、（200）、（300）和（010）衍射，证明其结晶性较高，随着络合度的增加聚合物的结晶性逐渐降低。这一结晶性的变化能够有效改变其相分离情况。如图4所示，初始聚合物活性层形成了较大尺寸的相分离，不利于激子分离与电荷传输，通过络合度的增加，相分离逐渐减小，形成纤维状相分离。其中10%络合度的活性层获得了最为为理想的相分离形貌，抑制了激子复合，因而显著提升了器件效率。

Figure 4. AFM height images (a-d) and phase images (e-h) of the polymer:Y6 blends.

本工作中，巧妙地将铂络合作用于具有较强结晶性的多氮杂环聚合物PSFTZ上，通过位阻作用和络合度的改变，调节了聚合物的结晶性质，从而优化了相分离形貌。与传统添加剂不同，该策略可在制备活性层之前制备好目标络合度的聚合物，具有较高的可重复性和器件稳定性，该方法为有机太阳能电池活性层形貌优化开辟了新的思路。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201901872

作者：徐小鹏 来源：计算GO

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