凯斯西储大学祝磊教授课题组：基于自具微孔聚合物的新一代高分子介电材料及其应用

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拥有高介电常数，低介电损耗，以及耐高温特性的高分子介电材料是柔性晶体管的核心材料，广泛应用于各类可打印电子器件当中，并成为近年来材料科学领域的研究热点。通过提高晶体管栅极绝缘层的介电常数及电容密度，有利于提高场效应晶体管中载流子的迁移速率。一般来讲，在高分子侧链引入高偶极矩的官能团并利用其在高电场下的取向极化能力可以有效提高高分子材料的介电常数。然而，由于取向导致分子间摩擦，引入高极化能力的官能团也同时增加了材料的介电损耗；另一方面，具有高介电常数的高分子材料通常在高温及高压下表现出急剧上升的介电损耗，高漏电流密度，以及低击穿强度，不利于实际应用。因此，发展一类高性能高分子介电材料并同时满足高介电常数，低介电损耗，良好的耐高温特性，以及优异的可溶液加工性，是该领域研究的重点及难点。

近日，美国凯斯西储大学（Case Western Reserve University）祝磊教授课题组首次报道了基于自具微孔聚合物（PIMs）的一类具有高介电常数，低介电损耗，以及耐高温特性的高分子介电薄膜材料。其介电常数在高电场下可达到6，并实现了17 J cm^-3的高能量密度；其储能效率在150 °C/300 MV m^-1条件下可以达到94%，在200 °C/200 MV m^-1仍可达到88%。另外，该类介电高分子材料还兼具有卓越的可溶液加工性，可溶解于常规有机溶剂当中并可通过旋涂工艺制备高质量高分子薄膜。基于高介电常数的SO₂-PIM做为栅极绝缘层制备的InSe场效应晶体管器件，展示出了较高的电子迁移率 (200-400 cm²V^-1S^-1)。

图1 （左）SO₂-PIM分子式。（右）放电能量密度及放电效率。（插图）在InSe场效应晶体管中，以SO₂-PIM作为栅极绝缘层的电子迁移率达到200-400 cm²V^-1S^-1。

从分子设计的角度出发，他们提出自具微孔聚合物的全刚性高分子主链及其超高的玻璃化转变温度可以有效抑制分子链在高温高电场下的运动，从而有利于降低高温下聚合物薄膜的介电损耗及漏电流，并提高击穿电场强度。另一方面，由于自具微孔聚合物拥有均匀分布的微孔结构以及高比表面积，可以预测其微孔结构有利于实现侧链取代基团（例如：砜基）的无摩擦取向极化，进而实现大幅降低由于取向极化所带来的介电损耗。实验结果表明，在低电场以及室温的情况下，SO₂-PIM 具有5.3的介电常数以及0.005的介电损耗（1000 Hz）；在高温高电场下，相比于其他无定形玻璃态介电高分子发生了电场诱导的分子链段的运动，SO₂-PIM仍没有展现出因分子运动所带来的非线性介电损耗，从而反映出其卓越的耐高温介电特性。

SO₂-PIM高的能量存储，以及耐高温、耐高压的优异介电性能通过电滞回线测试进一步得到了验证。实验结果表明，室温下SO₂-PIM薄膜在770 MV m^-1条件下仍可以保持90%以上的放电效率以及17 J cm^-3高放电能量密度；在150 °C高温及300 MV m^-1电场条件下，SO₂-PIM仍具有93%的放电效率；当电场强度降到200 MV m^-1, 即使是在175 °C及200 °C 条件下，SO₂-PIM仍然能够保持较高的放电效率，其效率分别为94%和88%。

由于具有耐高温以及出色的绝缘特性，SO₂-PIM可认为是理想的有机高介电常数栅极介电层材料。该课题组基于二维半导体材料InSe制备了FET器件，并研究了SO₂-PIM作为FET栅极介电材料对器件性能的影响。研究结果表明，以SO₂-PIM作为介电层材料的FET器件展示出了400 cm²V^-1S^-1的高电子迁移率，相对于没有应用SO₂-PIM的器件展现出了10倍的性能提升。

以上相关成果发表在Materials Horizons 2019, DOI: 10.1039/C9MH01261C上。论文第一作者为张忠博博士，目前在美国芝加哥大学Supratik Guha教授课题组进行博士后研究工作，共同第一作者为中国科学院长春应用化学研究所郑吉富副研究员，通讯作者为美国凯斯西储大学祝磊教授。

论文链接：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/MH/C9MH01261C#!divAbstract

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