西安交通大学刘子顺教授课题组《Extreme Mechanics Letters》：揭示了水凝胶的弹性模量与断裂能的标度律行为

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水凝胶是一种具有大变形，高含水率以及良好的生物相容性的材料。因此水凝胶在有机体上的应用具有相当大的潜力。目前针对水凝胶的应用研发包括药物输送，有机绷带，柔性机器人等。因此水凝胶通常与其他材料一同使用，这就涉及水凝胶的溶胀、失水、粘接和断裂问题。目前针对水凝胶的力学理论研究，主要精力集中于基于高分子物理统计模型发展而来的连续介质力学模型。虽然该理论框架被广泛应用，但是目前越来越多的实验现象表明，现有的连续介质力学模型存在一些问题，需要更多的理论工具来解释水凝胶的纷繁复杂力学行为。

水凝胶是一类包含了聚合分子网络结构和水分子的聚合物材料。水凝胶的弹性和断裂行为都受其含水量的影响。大量的实验数据显示，目前基于平均场假设的Flory-Rehner理论（F-R理论）具有一些局限性，无法正确地描述含水量（或与之对应的聚合物分数）的变化对水凝胶弹性模量的影响。同样地，Lake-Tomas理论也无法正确预测在不同含水量条件下水凝胶断裂韧性的变化。在这项工作中，刘子顺教授团队测量了聚丙烯酰胺（PAAm）凝胶在不同含水量下模量的变化规律。实验发现其结果与F-R模型的预测矛盾，除此之外还发现PAAm凝胶在溶胀和脱水状态下有明显标度律行为。

图 1 PAAm凝胶的聚合物分数Φ与弹性模量E之间的双对数坐标关系图，在溶胀过程中的标度指数为0.56，在脱水过程中的标度指数为2.3。

图 2 水凝胶的吸水溶胀过程   图 3水凝胶的失水收缩过程

刘子顺教授团队通过引入标度理论（Scaling Law）来解释该实验现象。研究发现，水凝胶的弹性模量由水凝胶的分子链密度以及每条分子链所含弹性能F_eι相关，在标度理论中表示为E(Φ)≈υ·F_eι。通过数学推导，该团队得出了与实验高度一致的标度关系，即在失水过程中（Φ>Φ₀），E(Φ)~Φ^2.3，且在吸水过程中（Φ<Φ₀），E(Φ)~Φ^0.56。

刘子顺教授团队还发现了水凝胶的模量与断裂能之间的隐秘关系。众所周知，水凝胶在溶胀过程中会变硬且变脆，反之则变软易拉。水凝胶的断裂理论建立在Lake Thomas的理论模型之上，该模型认为水凝胶的断裂能Γ₀由穿过裂纹的分子链密度以及破坏每条分子链所需的能量U决定，用标度律可以表示为。有趣的是，该团队研究发现在标度理论的视角下，PAAm水凝胶的模量E与它的断裂能Γ₀存在一致性。因此他们将标度理论应用于水凝胶的断裂问题，提供了更好的理论预测。该研究结果表明，水凝胶的弹性模量与断裂阈值具有同构性，有可能仅通过研究其弹性模量，就可以在一定程度上替代对软物质断裂阈值的研究。

图 4 利用标度理论预测水凝胶的断裂阈值

以上成果发表在Extreme Mechanics Letters上. 论文的第一作者为西安交通大学航天航空学院国际力学应用中心的博士生李子谦(Ziqian Li)，通讯作者为西安交通大学国际应用力学中心刘子顺(Zishun Liu)教授。合作者有新加坡南洋理工大学Teng Yong Ng副教授和美国休斯顿大学Pradeep Sharma教授。

李子谦和刘子顺感谢国家自然科学基金委的资助（项目号：11572236;11820101001）.

文章链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2352431619302858

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