中科院上海有机所李维实课题组：高性能广光谱响应的共轭微孔聚合物催化材料
将太阳能转化为可再利用的化学能，制备“太阳燃料”，是解决当今社会所面临的化石能源危机和环境污染的理想途径之一。氢气是一种理想的“太阳燃料”载体，热值高，燃烧后只产生无环境污染的水，而且水又是其自身制备的原料，形成可持续利用的闭环形式。但目前这一技术的实用，还受限于高性能光驱动分解水制氢催化剂的匮乏。这类催化剂，不但要求催化活性高、稳定性高，而且要求催化剂具有与太阳光谱相匹配的宽光谱响应能力，以期高效全光谱地利用太阳能。目前领域中广泛研究的无机半导体光催化制氢体系虽然有些催化性能较高，但大多存在可见光响应弱、制备调教苛刻、毒性及资源短缺等问题。近年来，以共轭聚合物为代表的有机半导体材料由于其结构的可设计性、合成的多样性、功能的易修饰、能带结构的易调控等优势，吸引了众多的研究关注。然而，同无机半导体相比，有机半导体光催化剂的研究还处于起始阶段，如何获得高效率、广光谱作用的体系依然是领域最大的挑战。
中国科学院上海有机化学研究所李维实课题组首次利用吡咯并吡咯烷酮(DPP)、三苯胺(TPA)和双联吡啶(bdy)作为构筑单元，制备了一类高性能的广光谱响应的共轭微孔聚合物催化材料 (DPP-bdy-TPA)。DPP是一类非常优秀的光吸收和电子受体基元，常用于制备有机光伏材料和场效应晶体管材料，但还未用于有机半导体光催化材料的制备。得益于DPP与TPA形成给受体结构，共轭微孔聚合物DPP-bdy-TPA在可见光区表现出宽广的光吸收谱带。以三乙醇胺为牺牲剂、甲醇为助分散剂和300 W氙灯为光源，聚合物可高效催化水的还原，析氢速率达到6918 μmol h-1 g-1，在可见光(> 440 nm)照射下的析氢率为2780 μmol h-1 g-1。特别是，它的光作用光谱很宽，在420 nm处的表观量子产率为9.60%，在500 nm处的表观量子产率高达7.32%，在550 nm处为2.30%，在600 nm处仍有活性。需要指出的是，在500 nm处表观量子效率高于5%的有机半导体光催化体系非常稀少，这是一个少有的例子。
相关成果在线发表在Macromolecules上。论文的的第一作者为肖文静博士，研究工作得到国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项（B类）和郑州工程技术学院的资助。
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.9b02488
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