杭师大由吉春教授/李勇进教授团队：多级孔结构的构筑及其在解决“Trade-off”效应中应用的最新进展

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多孔材料在分离领域具有广泛的应用，通量和截留率是评价其分离性能的两个重要参数。一般来说，增大孔径可以提高分离通量，同时导致截留率的降低；相反，更小的孔径对应高截留率和低通量。这就是膜分离领域众所周知的“Trade-off”效应。为克服上述效应，杭州师范大学由吉春教授联合中科院长春应化所丁明明副研究员，提出了新的解决方案，即构建孤立微米圆形孔与连续狭长纳米孔相结合的多级孔结构。

图1单级孔薄膜与“海岛”多级孔薄膜内的传质情况模拟

一方面，有限元模拟结果显示，流体在单级孔薄膜（图1 A-B）与多级孔薄膜（图1 C-D）中传质情况具有明显差异，孤立圆孔的存在可以显著缩短传质路径，降低传质势垒，使孤立圆孔之间的流速明显加快。与单级孔薄膜相比，多级孔薄膜的通量可以获得近两倍的提高。另一方面，基于课题组前期发展的“基于结晶排出模板制备多孔材料策略”（ACS Appl. Mater. Interfaces 2015, 7, 12, 6946; Polymer 2018, 142, 48等），研究者采用PVDF/PMMA/PLLA三元共混体系，利用PVDF/PMMA与PLLA之间的相分离构建前者为海相，后者为岛相的“海岛”结构，并在PVDF/PMMA海相中，通过PVDF结晶过程中将PMMA排出的效应，获得二者的纳米级双连续结构，最后，通过选择性溶剂（氯仿）刻蚀，同时去除PLLA及PMMA，成功制备了孤立圆形微米孔和连续狭长纳米孔相结合的多级孔薄膜（图2）。

图2 多级孔制备策略（A）与所得结构SEM图

通过该策略备的多级孔薄膜具有良好的力学性能，强度可达6MPa（图3 A），相比于单级孔薄膜，其通量可由101.9 L m^-2h^-1提升至213.7 L m^-2h^-1，与模拟结果吻合。同时，该薄膜可以保持较高的截留效率（图3B）；压汞结果显示多级孔薄膜对应更低的压入压强，表明孤立圆孔具有降低传质势垒的作用（图3 C）； 

图3 单级孔薄膜与“海岛”多级孔薄膜的力学性能（A）、分离性能（B-C）

图4 “海岛”多级孔薄膜分离性能提升机理示意图

如图4所示，由于微米级圆形孔呈孤立状态，仅在缩短传质路径，降低传质势垒中发挥作用，薄膜的截留率仍由连续的纳米狭长孔提供，因此该多级孔薄膜能够在保持高截留效率的同时，大幅提升通量。

以上研究成果近期以“Hierarchically porous membranes with isolated-round-pores connected by narrow-nanopores: A novel solution for trade-off effect in separation”为题发表于Journal of Membrane Science (2020,604, 118040)。该工作的第一作者为杭州师范大学硕士生王佳耀，通讯作者为杭州师范大学由吉春教授，有限元模拟由中科院长春应化所丁明明副研究员合作完成，该工作获得了国家自然科学基金(51973048)的支持。

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.memsci.2020.118040

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