中山大学池振国教授团队Chem：在二维HOF的动态分子编织方面取得重要进展

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编织是最古老的传统手工艺之一，是纺织生产领域中一项特别重要的技术；几个世纪以来，广泛应用于人类的日常生活和工业生产。在工艺上，常见的编织技法有编织、缠扣、包缠、钉串、盘结等。通过运用这些编织技法，结合丰富的编织资源，可以生产出各式各样、丰富多彩、功能多样的产品。在化学上，模仿这种工艺，通过分子编织有望于开发具有特殊性能的新材料。分子编织的技法多种多样，可以使用的原材料种类繁多，使得分子编织产物具有无限可能。通过分子编织，设计独特的化学结构和材料将是化学领域的一大进步。但是，目前由于原材料和分子编织方式的匮乏，在分子水平上进行编织仍然是一个挑战。

 近日，中山大学化学学院池振国教授团队及其合作者采用独特的编织技法，首次报道了一种由一维带孔长链交织而成的动态二维（2D）编织氢键有机框架（HOF）。他们首先合成四取代四苯基乙烯（TPE）衍生物，其中含有苯基羟基（TPE-4PhOH），并被视为编织结构的原材料。随后，通过结晶处理，成功构建了一个编织的HOF（命名为2D-90）。TPE-4PhOH呈现出几何上定义良好的X形结构（图A），酚基附着在TPE核心的外围。当每个X形TPE-4PhOH与两个相邻分子相互作用，形成四对分子间O-H···O氢键时，TPE-4PhOH组装为一维长链（图B），即编织材料的经线或纬线，长链上带有具有规则间隔的菱形孔。当不同方向例如垂直方向长链上的有机分子插入这些菱形孔中，进而展现出由一维长链构造的互锁模式（图C）。在单晶结构的c轴上可以观察到双轴的编织结构（图D），经纬线夹角为90.0°。同时，在单晶结构的a轴和b轴上可以观察到非常规整的层状结构（图E），表明这是一个二维编织结构。此外，研究者还利用TEM、HRTEM、cryo-EM、AFM和理论模拟等多种手段对其单晶结构进行了深入而全面的研究。

重要的是，该编织HOF具有优异的动态行为和力学性能，包括对各种蒸汽的可逆结构转变，以及大尺度的弹性转换和刺激响应发光行为。例如，在不同溶剂刺激下（图F），该编织HOF（2D-90）可以表现出可逆的结构转变，其经线与纬线之间的夹角可以在不同角度间来回切换，并且该编织HOF表现出对醇类蒸气具有特殊的响应。

图 (A) TPE-4PhOH分子式；2D-90单晶结构中：(B) 一维长链和分子间氢键，(C) 互锁模式及其示意图，(D) 沿c轴的二轴分子编织结构，(E) 沿a轴和b轴的层状结构；(F) 2D-82和2D-90之间可逆性结构转变示意图。

该研究成果发表在Cell Press（细胞出版社）旗下期刊Chem上，题目为“Dynamic Molecular Weaving in a Two-Dimensional Hydrogen-Bonded Organic Framework”。池振国教授课题组的博士生黄秋忆和李文朗是文章的共同第一作者，赵娟副教授、龚力实验师、池振国教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金，广东省科技计划和中央高校基本科研业务费等项目的资助。

论文链接：

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.02.017

来源：中山大学化学学院

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