广西大学聂双喜教授课题组ACS Nano：摩擦电增强的气态乙醛光催化降解系统

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利用环境中清洁、可持续的能源去解决气态醛类化合物污染问题是实现能源可持续发展和环境保护的有效策略。本工作报道了一种活塞基摩擦纳米发电机（P-TENG）增强的气态乙醛吸收和光催化降解系统。P-TENG可以将风能转化为电能，从而在导电基板表面诱导出强电场，这使得在光催化系统中有效降解气态乙醛成为可能。在微风（3.0 m/s）的驱动下，30分钟后，该系统的乙醛去除率达到63%。外加电场的存在可以产生更多的超氧自由基（·O2^-）、羟基自由基（·OH）和空穴（h⁺），它们在乙醛的光催化降解过程中发挥了重要的作用。这项工作的设计和概念不仅可以实现可再生、可持续随机能源的高效转化，又可应用于气态醛类化合物的高效去除，为创建更清洁的环境提供了有效途径。

针对可再生、可持续能源的高效转化和气态醛类化合物的污染问题，广西大学聂双喜教授团队使用一种简单实用的活塞基摩擦纳米发电机（P-TENG）来构建一种自供电气态乙醛吸收和光催化降解系统。该研究首先设计了一种由风能驱动力P-TENG，并对其进行电性能检测。随后与光催化剂NH₂-MIL-125(Ti)结合构建自供电气态乙醛吸收和光催化降解系统。最后提出了P-TENG产生的电场增强气态乙醛的光催化效果，并对其机理进行研究。相关工作以“Improved Capture and Removal Efficiency of Gaseous Acetaldehyde by a Self-Powered Photocatalytic System with an External Electric Field”为题发表在纳米科技领域国际顶级期刊《ACS Nano》上（2021，DOI：10.1021/acsnano.1c03230）。

将该自供电吸收和光催化降解系统与风杯集成后放在一个化工厂排气口的路灯上，利用化工厂排放的废气可以驱动P-TENG。从而实现了工厂区域内高浓度气态乙醛的自供电吸收和光催化降解。图中也展示了气态乙醛在反应器内经光催化剂降解生成中间产物乙酸以及最终产物H₂O和CO₂的反应路径。

图1. (a) 自供电的光催化降解系统的应用场景。(b) 气态乙醛在反应器中的反应过程。(c) 乙醛光催化降解的反应路径。

在该自供电光催化降解乙醛系统中，增加TENG单元的数量有助于提高污染气体泵入光催化反应器的效率，进而有助于快速去除空气中大量的气态乙醛。在该研究中，组装系统时选择了8个TENG单元来构成P-TENG。同时，检测了在不同情况下P-TENG的电输出性能。

图2. P-TENG的基本输出性能。(a) 一个TENG单元在外接负载下的等效模型。(b-c)一个单元在不同旋转速度下的输出性能。(d)一个TENG单元在负载不同电阻下的输出性能。(e) 具有不同TENG摩擦单元数量的P-TENG乙醛吸收和光催化降解系统。(f-g)每个TENG单元在60 r/min时的输出性能。

评估自供电光催化降解系统对气态醛类化合物的去除能力。30分钟后，有P-TENG的体系中乙醛浓度下降了53%，而没有P-TENG的体系中乙醛浓度仅下降了41％。并且进一步测试了该系统进行多次循环降解后的降解效果以及光催化剂的基本性能。

图3. (a) 有P-TENG和无P-TENG系统中气态乙醛的浓度变化。(b) 30分钟后，有P-TENG和没有P-TENG系统中气态乙醛的瞬时去除率。(c) 在不同旋转速度下具有P-TENG体系的乙醛去除性能。(d)具有P-TENG体系中连续降解乙醛三个循环后光催化剂的循环性能。(e-f) 第三次循环后光催化剂的Ti_2p和O_1s光谱。

通过模拟3.0 m/s至9.5 m/s的自然风，测试了基于一个TENG单元的P-TENG的输出性能。随后检测在乙醛初始浓度为280 ppm，旋转速度为30 r/min时，30分钟后，该自供电吸收和光催化降解乙醛的效率为63%。该系统经过5个乙醛降解循环后，P-TENG的电输出变化不大。

图4. (a) 由风能驱动的自供电光催化降解气态乙醛的框架。(b) P-TENG吸收和光催化剂降解系统的照片。(c) 不同风速下P-TENG的整流电流。(d) 整个实验装置的照片。(e) 基于八个单元的P-TENG的乙醛去除性能。(f) 一个TENG单元在5个光催化降解周期前后的电压。 

最后进一步阐明P-TENG施加的外电场增强NH₂-MIL-125(Ti)光催化降解污染物的机理，通过电子自旋共振(ESR)分析测定了NH₂-MIL-125(Ti)在不同条件下对生成·OH、·O2^-和h⁺的能力。从图中可以看出，电场的加入促进了·OH、·O2^-和h⁺的产生，这说明在可见光条件下引入外部电场有助于分离NH₂-MIL-125(Ti)内部的电子-空穴对，促进电子和h⁺向NH₂-MIL-125(Ti)表面迁移，进一步提高乙醛的光催化降解效率。

图5. (a) 光催化剂的结构及外加电场增强光催化降解乙醛的机理。(b-d)在黑暗、光、光和电场下作用10 min时通过DMPO (·O2^- and ·OH)和TEMPO (h⁺)捕获自由基和空穴的ESR光谱。 

论文的第一作者为广西大学轻工与食品工程学院2019级硕士研究生付秋，通讯作者为广西大学轻工与食品工程学院聂双喜教授。研究工作得到了国家自然科学基金面上项目、广西自然科学基金重点项目的资助，广西大学化学与化工学院赵祯霞教授提供了MOF材料的合成及应用相关技术支持。

论文信息：

Qiu Fu, Yanhua Liu, Jilong Mo, Yanxu Lu, Chenchen Cai, Zhenxia Zhao, Shuangfei Wang, Shuangxi Nie*. Improved Capture and Removal Efficiency of Gaseous Acetaldehyde by a Self-Powered Photocatalytic System with an External Electric Field. ACS Nano, 2021, DOI: //doi.org/10.1021/acsnano. 1c03230.

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c03230

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