华南理工大学王涛/孙尉翔/童真团队在pH响应聚电解质水凝胶领域取得新进展

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聚两性电解质水凝胶因具有宽泛可调的强度、自修复、形状记忆以及自调节粘附等优异性能，受到了众多学者的关注，目前已广泛应用于药物控释和组织再生支架等领域。但是该凝胶仍有几个缺点制约了其应用，如形状记忆的刺激源较为单一、原始形状无法自发转变为临时形状、自修复时间较长等，所以，如何通过调整水凝胶的网络结构和改变水凝胶的组分解决以上问题仍需进一步研究。

针对聚两性电解质水凝胶的刺激源过于单一的问题，华南理工大学王涛副研究员/孙尉翔副研究员/童真教授团队在传统聚两性电解质水凝胶中引入弱的阴离子单体甲基丙烯酸（MAA），实现了pH诱导的形状记忆效应，同时，由于快速溶胀、交联点重建、残余变形等水凝胶在非平衡状态的协同效应，该凝胶还具有自发驱动的行为（图1），提供了一种能够连续驱动的水凝胶驱动器的设计思路（Adv. Funct. Mater. 2018, 28, 1707245）。

图1. 基于MAA的聚两性电解质水凝胶的自发驱动行为

在保留可自发变形功能的前提下，为改善聚电解质水凝胶的力学强度，该团队进一步利用弱阳离子单体甲基丙烯酸二乙氨基乙酯（DEAEMA）在酸性聚苯乙烯磺酸水溶液中制备了聚离子复合物（PIC）水凝胶（图2），在大幅提高水凝胶力学强度的同时，实现了pH诱导的形状记忆效应和自发驱动行为；同时，通过控制含水量，该凝胶还能够实现信息加密的功能（Macromol. Rapid Commun. 2021, 42, 2000747）。

图2. 基于DEAEMA的聚两性电解质水凝胶的形状记忆、自发驱动和信息加密功能

在前期工作的基础上，该团队在传统聚两性电解质水凝胶中引入弱阳离子单体甲基丙烯酸二甲氨基乙酯（DMAEMA）（图3），该凝胶也具有pH响应的形状记忆效应及优异的可重复性（图4），利用形状记忆的恢复过程可模拟凝胶盒子的打开和花朵的开放过程（图5）。更有趣的是，在交替浸泡酸碱溶液的形状记忆过程中，该水凝胶还具有自增强的特性，水凝胶拉伸强度可以提高10倍；通过粘弹性-应变硬化模型的拟合，可知水凝胶在自增强过程中，应变硬化部分的模量持续增强，而其他物理量则基本不变，这说明水凝胶的自增强行为可能来自于pH诱导相分离的物理老化作用（图6）。除此之外，该水凝胶还具有快速自修复能力，将切开的水凝胶直接接触5 min，无需任何外力和加热等额外处理，即可完成修复；作者利用此性能实现了如自修复凝胶管和导电凝胶器件等应用（图7），在人造血管、可穿戴设备、软体机器人等领域有潜在应用前景。该水凝胶的pH响应形状记忆、自增强、快速自修复性能也提供了新的材料设计策略。

图3. 基于DMAEMA的聚两性电解质水凝胶的制备过程及化学结构

图4. DMAEMA聚两性电解质水凝胶的形状记忆效应及其可重复性

图5. DMAEMA聚两性电解质水凝胶模拟盒子打开和花朵开放

图6. DMAEMA聚两性电解质水凝胶自增强过程中拉伸强度的变化、拉伸曲线及模型拟合结果

图7. DMAEMA聚两性电解质水凝胶的快速自修复凝胶管和导电凝胶器件

以上相关成果分别发表在Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater. 2018, 28, 1707245)，Macromolecular Rapid Communications (Macromol. Rapid Commun. 2021, 42, 2000747)，Macromolecules (DOI: 10.1021/acs.macromol.0c02657)上。论文的第一作者分别为张袁铖博士和华南理工大学硕士生胡绮倩，通讯作者为华南理工大学王涛副研究员，共同通讯作者为华南理工大学孙尉翔副研究员和童真教授。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201707245

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/marc.202000747

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.0c02657

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