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电子科大郑永豪/王东升课题组ACS Nano:基于DASAs的彩色可重复书写纸张

老酒高分子 高分子科技 2022-06-13
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随着科技的不断发展,电子通信和数字化媒体技术具有信息快速传递和多媒体显示的能力,渐渐成为人类获取信息与知识的主要媒介。而纸张以其悠久的历史与便携性,并未被电子产品取代,仍然是当今社会用量最大的信息传递媒介。然而,在多数情况下,载有信息的纸张在阅读数次后即被废弃,这样既造成自然资源的严重浪费又导致环境的污染破坏。据统计,2017年世界纸张需求量已超过3亿吨,该数字仍以每年约2%的速度上涨。而中国从2008年起已经取代美国成为了世界上最大的纸张生产国,这对我国的环境产生了极大的压力。于是,寻求纸张资源的可重复利用方案,是保护我国绿水青山,实行可持续发展的重要策略,也是亟待解决的重要问题。

给体-受体斯坦豪斯加合物(DASAs)是一类新颖的光致变色分子,在可见光的照射下可以从有色的linear状态转变为无色的cyclic状态,而在加热处理后可以从cyclic状态返回到linear状态(J. Am. Chem. Soc., 2014, 136, 8169.)。来自电子科技大学的郑永豪/王东升课题组在之前的工作当中报道了DASAs的水致异构化现象,发现DASAs可以与水分子结合并产生linear-to-cyclic异构化,进一步生成十分稳定的cyclic DASAs·xH2O;该水合物在加热至一定温度后会失去结合水分子并转变回到linear状态(Commun. Chem., 2019, 2, 118.)。相比于光致异构化来说,DASAs的水致异构化路线具有显著的双稳态特性,且在多种材料表面都具有高效快速的转变性质。该课题组在之前已成功基于DASAs水致异构化制备单重与双重保密隐形墨水(ACS Appl. Mater. Interfaces., 2020, 12, 8952.)。


近日,该课题组报道了将DASAs应用于彩色可重复书写纸张的制备当中,所制备得纸张可通过电热笔与湿度处理进行往复“书写-擦除”过程,并通过控制电热笔书写速度可以改变书写笔迹颜色(图1)。


通过改变DASAs电子给体与电子受体部分分子结构,合成了一系列的DASAs。在对各种DASAs分子水致异构化性质进行初步研究与筛选后,最终选取两组颜色不同、水致异构化性质不同的DASAs(DASA-1与DASA-2)作为研究主体(图1)。


图1. (a)DASAs水致异构化过程示意图;(b)DASAs分子结构示意图;(c)彩色可重复书写纸张示意图。



图2. DASA-1与DASA-2的linear-to-cyclic异构化过程研究。


DASA-1与DASA-2均表现出水致异构化现象(图2)。随着环境湿度的升高,水致异构化的平衡也逐渐向cyclic方向偏移。异构化的速率与效率和环境温湿度密切相关。其中,湿度主要影响异构化的平衡,而温度主要影响异构化的速率(图2f)。这说明DASAs的水致异构化其本质是热过程,与该课题组之前的研究相符(Commun. Chem., 2019, 2, 118.)。相比于linear-to-cyclic异构化来说,反向的cyclic-to-linear异构化速度要快很多,这将直接关系到可重复书写纸张的书写性能(图3)。另外,DASA-1与DASA-2均表现出良好的异构化往复性,在重复温湿度处理下没有显示出明显的分解,也说明所制备的可重复书写纸张可以被多次使用(图3e与3f)。有趣的是,由于linear-to-cycliccyclic-to-linear的异构化速率差异,在高温高湿条件下(90℃,90% RH),DASAs可以发生cyclic-to-linear-to-cyclic异构化,并可以通过控制环境温度改变拐点位置(图3h)。


图3. DASA-1与DASA-2的cyclic-to-linear异构化过程研究。


进一步地,利用普通纸张作为基材(A4纸、滤纸、宣纸均可作为基材),将DASAs涂覆于表面制备可重复书写纸张(图4a)。在电热笔、热致打印机、热印章、隔热掩模的参与下,可以在纸张表面实现非常顺畅的书写、绘画、打印、印章与图案化处理(图4b)。而在湿度处理后,纸张表面信息可以被“擦除”,并可以用于多次重复书写(图4c)。另外,通过控制外界温湿度,可以进一步控制“擦除”过程速度,以适应不同的应用场景(图4d)。


图4. 单色可重复书写纸张研究。


另外,由于DASA-1与DASA-2的cyclic-to-linear异构化速率不同,可以通过分层方式制备彩色可重复书写纸张,通过在DASA-1与DASA-2之间添加一层聚乙二醇(PEG)进一步分离DASA-1与DASA-2的异构化过程(图5d)。在书写速度快的时候,由于热量传递不彻底,于是只有位于表面的DASA-2层显色,字迹为蓝色;而在书写速度慢的时候,位于底层的DASA-1也可显色,于是字迹为紫色(图5e)。


图5. 彩色可重复书写纸张研究。


该报道可重复书写纸张制备方案简单高效,同时原料易得,且可在不同纸张表面制备,为未来可重复书写纸张的工业化生产起到了推动作用。以上研究成果以《Designing of Rewritable Paper by Hydrochromic Donor-Acceptor Stenhouse Adducts》为题发表在材料学期刊ACS Nano上,第一作者为电子科技大学光电科学与工程学院硕士研究生毛礼俊,通讯作者为郑永豪教授王东升副教授


论文链接:

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c02629


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