华南理工大学殷盼超教授课题组Angew：聚合物诱导团簇拓扑相互作用开发易回收型抗冲击材料

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聚合物型抗冲击材料通常具有超高的分子量，分子量的增加会导致材料的韧性下降，粘度系数也会相应增大，材料的加工成型变得十分困难。此外，超高分子量聚合物的重复利用率低，所带来的环境污染问题不容小觑。因此，迫切需要开发一种轻质高强、易于加工成型、环境友好的抗冲击材料。

在前期的研究中，华南理工大学殷盼超教授课题组提出了异辛基型笼形倍半硅氧烷（OPOSS）的插层互锁效应可以为材料提供独特的机械性能。在此基础上，该课题组以OPOSS衍生物为前驱体，经由开环异位聚合法制备了一类“多足虫”结构的杂化抗冲击材料（PolyPOSSs）。

大位阻的OPOSS基团有效增强了高分子主链的刚性，且侧链部分OPOSS的接枝密度很高，为OPOSS结构插层提供了有利条件。此外，一维刚性的拓扑结构促进了OPOSS侧基之间的有效协同相关，进一步提升了高分子链之间的物理耦合强度，赋予了材料独特的力学性质。

更为特殊的是，PolyPOSSs的模量表现出极强的应变速率依赖性。剪切速率较低时，材料的模量较低，便于其加工成型；而在高速冲击条件下，材料的力学强度则会呈现指数型的增长，以实现抗冲击的目的。分子动力学模拟表明协同作用机制有助于能量的分散，可以避免局部的应力集中和裂纹扩展，提高了材料整体的抗冲击性能。材料在拉伸、冲击实验后，可以十分便捷地进行快速回收，且回收后的材料的力学性能与初始样品相差无几，这主要与PolyPOSSs快速的动力学松弛特性相关。

借助于分子动力学模拟和流变方法学手段，作者进一步揭示了PolyPOSSs体系独特的多级结构松弛，即由OPOSS表面烷基链的松弛到多个OPOSS之间的协同松弛，再到高分子链整体的质心扩散的多时空尺度的动力学过程，而这样一种多级化的松弛过程才是材料力学性质的真正来源。

传统的抗冲击材料中倾向于引入交联网络和多重分子间作用力，复杂的分子间和分子内相互作用机制使得研究人员很难建立起复合材料本征的构效关系。该工作中，作者基于全新的材料设计理念，以OPOSS的物理插层现象为切入点，通过拓扑工程的手段放大了OPOSS之间的协同强化效应，从而实现了力学性质的有效提升，并且兼顾了材料的可加工性和和可回收性。协同作用机制拓展了分子簇以及纳米粒子之间相互作用的范畴，为功能团簇材料的设计和制备提供了一种变革性的策略。

文章的第一作者为华南理工大学博士生尹家福，通讯作者为华南理工大学杨俊升博士和殷盼超教授。

论文信息：

Polymer Topology Reinforced Synergistic Interactions among Nanoscale Molecular Clusters for Impact Resistance with Facile Processability and Recoverability

Jia-Fu Yin, Haiyan Xiao, Peidong Xu, Junsheng Yang, Zhiwei Fan, Yubin Ke, Xikai Ouyang, GengXin Liu, Tao Lin Sun, Liqun Tang, Stephen Z. D. Cheng, Panchao Yin

https://doi.org/10.1002/anie.202108196

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