中科大闫立峰教授课题组：“盐包水”水凝胶电解质和N/P-rGO水凝胶电极用于柔性准固态高性能锌离子混合电容器

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化石燃料的过度消耗以及“碳中和”目标的提出已经引起社会对能源和环境问题的广泛关注。与此同时，绿色环保可持续能源也一直是研究的热点和社会健康发展的前提，大量关于可充电电池，燃料电池和超级电容器等电化学储能器件被广泛研究了。其中，水系锌离子混合电容器（ZHSCs）以碳材料为正极、金属锌为负极的混合电容器体系融合了碳材料的快速电容储能行为、金属锌电极的高比容量以及水系电解液的安全环保等优势，因而被尤为关注。因为锌相比碱金属Li, Na, K等具有高比电容，低成本，环境友好和更低的氧化还原电极电势（-0.76 vs. SHE），可以直接在水系电解液中使用。此外，日益新兴的柔性可穿戴电子产品不断增加的需求也迫切需要能够与之相匹配的柔性电源。柔性ZHSCs采用合适的水凝胶电解质可以满足弯曲，折叠等形变要求被认为是柔性电子应用的有希望的候选者。

中国科学技术大学闫立峰教授课题组将N，P双掺杂的石墨烯水凝胶正极与锌负极和聚丙烯酸钾/羧甲基纤维素钠双网络水凝胶（PAAK/CMC）包裹的乙酸基“盐包水”电解质相结合，组装了高性能的柔性锌离子混合电容器。拉曼分析表明，相对于稀的1M Zn(CH₃COO)₂，引入具有高溶解度的CH₃COOK来“锁住”自由的水分子，高浓度混合乙酸基电解质中的自由水的活性得到有效抑制，进而拓宽了电压窗口。考虑到高浓度电解质带来的粘度增大及导电率降低问题，通过在氧化还原石墨烯中掺杂N，P原子来提高电极比电容和电子转移能力，同时提高了锌离子混合电容器的循环倍率性能。结合前期的工作，在紫外光引发下，利用PAAK/CMC原位包裹1 M Zn(CH₃COO)₂和20 M CH₃COOK，将ZHSCs的电压窗口扩大到0~2.1 V，能量密度高达106.5 Wh kg^-1。尽管没有添加其它有机溶剂，归功于“消失”的自由水分子，电解质的工作温度范围被拓宽至-15℃-65℃。由于双网络凝胶的高强度力学性能，组装的柔性锌离子混合电容器即使在弯曲（180°）和挤压条件下，该器件也能在不牺牲电容的情况下工作，展现出了极具潜力的柔性器件应用。该柔性锌离子混合电容器从工作电压窗口，能量密度，倍率性能以及工作温度范围等多方面得到了提升，在柔性电子产品应用中极具优势。

论文信息：

Flexible Quasi-Solid-State High-Performance Aqueous Zinc Ion Hybrid Supercapacitor with Water-in-Salt Hydrogel Electrolyte and N/P-Dual Doped Graphene Hydrogel Electrodes

Yongqi Deng, Hongfei Wang, Kefu Zhang, Jun Qiu, Lifeng Yan*

Advanced Sustainable Systems

https://doi.org/10.1002/adsu.202100191

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