中科院化学所赵永生研究员课题组《Adv. Mater.》：差异化聚合物断链策略实现高品质自支撑微腔激光阵列

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光子学材料的合理设计与加工对于光子学技术的发展至关重要。结构化的光学材料可以作为光学微腔用来限域光子，在光子学和光电子学中发挥了重要作用，已广泛应用于微激光器、光学开关/滤波器、化学/生物传感器等领域。微腔与基底的光学隔离，即实现自支撑的微腔，对于减少微腔中的光泄露、提高微腔性能至关重要。目前的自支撑型光学微腔通常是通过专门的微加工技术获得的，包括沉积异质双层膜（上光层子学层和下层牺牲层），图案化光子学层，以及选择性地去除牺牲层。这种复杂的微加工过程限制了自支撑光学微腔的材料选择和设计灵活性。此外，在多个加工步骤中，特别是在选择性地蚀刻微腔下面的牺牲层时，光学微腔的污染几乎是不可避免的，这会降低微腔性能。现在迫切需要一种便捷的、通用的高品质自支撑光学微腔的构筑策略。

近日，中国科学院化学研究所的赵永生团队开发了一种差异化聚合物断链策略实现自支撑微腔的一步加工。首先通过旋涂构筑属于同一类别但具有不同分子质量（M_r）的两种聚合物薄膜（上层高M_r膜，下层低M_r膜）。在电子束的作用下，不同M_r的聚合物链在电子束的作用下发生差异性的裂解。入射电子束在作用到聚合物和衬底时会在功能聚合物双层中分别产生扇形前散射和半球形背散射电子。入射电子和前散射电子能量较高，可以使高M_r聚合物和低M_r聚合物都发生完全的链断；而背散射电子能量较低，仅可以使低M_r的聚合物发生完全的链断。因此，上下两层聚合物薄膜的图案分别由正向电子和反向电子的空间能量分布决定。由于背散射电子分布的范围比入射电子范围大，因此相比于高M_r上层膜更多的下层低M_r膜在显影过程中被去除，最终形成具有底切结构微盘，即自支撑型微腔（图1）。

图1 支撑型光学微腔的设计与构筑：(a) 支柱支撑的微盘制备流程图；(b, c) 大面积规整排列的微盘阵列；(d) 支撑型微盘腔阵列的侧视图

支撑结构的可以有效减少微腔中的光向基底的耗散，因此该聚合物微盘腔表现出了高达1.92×10⁵的品质因子（Q）。通过在悬浮的微盘谐振腔中掺入有机染料，实现了低阈值激光（图2）。该构筑策略在材料成分和器件结构等方面都具有很高的设计灵活性，可以实现多功能的自支撑型微激光器阵列。借助于优异的材料相容性，他们通过将不同发光颜色的激光染料掺杂到自支撑微盘中得到了全光谱覆盖激光阵列，该全色激光阵列可以用做激光显示。此外，基于自支撑微盘腔体的结构设计灵活性，他们设计了一个柔性的具有多重级联加密功能的光子安全标签。值得一提的是，他们所报道的支撑型微腔具有极高的基底兼容性，可以制备在多种基底表面上。相信，基于他们报道的自支撑微腔，除了本项工作中展示的应用还有更多更有趣的应用值得进一步开发。

图2 基于染料掺杂自支撑型微腔的低阈值激光：(a) 所制备的微盘阵列的荧光显微照片；(b) 支撑型微盘的激光激发示意图；(c) 不同泵浦功率下单个微盘的出射光谱；(d) 光谱强度对泵浦功率变化曲线；(e) 不同泵浦强度下染料掺杂微盘的发光衰减曲线。

这项成果以“Differential polymer chain scission enables free-standing microcavity laser arrays”为题发表在Advanced Materials上，文章第一作者是董海云博士和张春焕博士，通讯作者为赵永生研究员。 

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202107611

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