陈义旺、胡笑添团队《Energy Environ. Sci.》：通过扩大剪切冲量实现大面积高效有机光伏绿色印刷制备

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有机太阳电池(OSCs)作为一种富有光明前景的可再生太阳能利用方法，因其重量轻、灵活性好、成本低等优势受到学术和商业领域的广泛关注。此外，它在半透明和可穿戴中也表现出巨大的应用前景。随着材料合成、界面工程、活性层形貌控制等方面研究的不断深入，基于非富勒烯受体的OSCs的效率飞速发展。然而，在旋涂工艺制备的OSCs过程中，活性层薄膜的可扩展性较差，导致小面积器件与大面积模组之间的能量转换效率(PCE)差异很大。此外，大多数高效OSCs使用的是有害的卤代有机溶剂，如氯苯(CB)和氯仿(CF)，对人类健康和环境构成较大威胁。这也是其工业化生产的最大障碍之一。因此，从实验室规模的小面积器件到用绿色溶剂处理的工业规模模组的过渡是实际应用的一个关键性挑战。

针对上述挑战，南昌大学/江西师范大学陈义旺教授和胡笑添研究员团队将采用剪切冲量策略对非卤代溶剂（邻二甲苯，o-XY）处理的活性层薄膜进行形貌微调，通过抑制给受体材料的过度聚集成功印刷（半月板刮涂，MGC）制备性能优异的大面积有机太阳电池器件及模组。首先，通过改变旋涂时间与MGC速度控制成膜过程中所受到的剪切冲量，以优化活性层薄膜形貌。其次，通过对剪切冲量的定量计算，验证了该策略的普适性及科学性，解释了活性层薄膜的形貌演变过程，建立了剪切冲量、活性层形貌以及光电性能之间的关系。通过对剪切冲量的定性分析，确定了MGC工艺制备大面积均匀化薄膜的临界条件。总之，剪切冲量策略通过抑制给受体的聚集，克服了大面积OSCs的效率损失，并扩展到各种光电器件的相关工艺制备中。为解决大面积薄膜均质性问题提供了一个完整的设计理念。

图1 （a）旋涂、MGC、狭缝涂覆工艺示意图及相应的给受体材料在活性层膜中的分布示意图。（b）PM6、Y6和BTP-eC9的化学结构式。（c）在不同剪切冲量条件下，旋涂和MGC工艺制备器件的J-V曲线。

通过对活性层薄膜形貌的分析，和对成膜过程中的剪切冲量的计算，发现MGC工艺有较大的剪切冲量，并且剪切冲量有利于抑制给受体材料的过度聚集和相分离现象，提高活性层薄膜的结晶性，减少电荷的复合，从而提高器件的光电转换效率。因此，基于PM6:Y6体系小面积（0.04 cm²）及大面积（1 cm²）OSCs器件的最高光电转换效率可分别达到15.10%和13.66%。基于以上分析建立了剪切冲量、活性层形貌以及光电性能之间的关系。更重要的是，通过对剪切冲量的定性研究，确定了大面积印刷均质化的临界条件，为工业化生产提出了新的设计理念。

图2 旋涂和MGC工艺条件下不同剪切冲量的（a-d）AFM，（e-h）TEM以及（i-l）GIWAXS图。

图3 （a）不同剪切冲量条件下活性层薄膜中给受体的分布示意图。（b）不同制备工艺下，活性层薄膜(25 cm²)的实物图片。（c）不同制备工艺条件下所制备的大面积(25 cm²)薄膜的UV-vis吸收强度分布。（d）MGC工艺制备的活性层膜的均匀化条件。

为了进一步验证剪切冲量策略在实际应用中的作用，通过制备了基于PM6:BTP-eC9体系小面积（0.04 cm²）、大面积（1 cm²）刚性及柔性OSCs器件，进行了普适性研究，其最高光电转换效率分别达到17.15%、15.50%以及13.26%。此外，为了进一步实现剪切冲量策略在制备大面积活性层薄膜上的应用，印刷制备了25cm²的大面积柔性太阳电池模组，其光电转换效率达到11.29%。总之，剪切冲量策略有助于优化非卤溶剂（o-XY）处理的活性层薄膜的纳米结构，有效地开辟了有机光电器件大面积制备的新理念。

图4 （a）PM6:Y6的大面积(1 cm²)器件的J-V曲线。（b）不同制备工艺下，基于PM6:Y6 OSCs的PCE分布。（c）不同制备工艺下器件的PCE损失率随面积的变化。（d）PM6:BTP-eC9体系小面积(0.04 cm²)器件的J-V曲线。（e）不同制备工艺下，基于PM6:BTP-eC9 OSCs的PCE分布。（f）PM6:BTP-eC9体系大面积刚性及柔性器件的J-V曲线。（g）柔性模组卷对卷工艺制备过程图。（h）柔性模组的实物照片。(有效面积为14.63 cm²)。（i）使用卷对卷工艺制备PM6:BTP-eC9柔性模组的J-V曲线。

以上相关成果以“A General Enlarging Shear Impulse Approach to Green Printing Large-area and Efficient Organic Photovoltaics”为题发表在《Energy & Environmental Science》上。论文的第一作者为南昌大学物理与材料学院硕士生李豪杰，共同第一作者为南昌大学化学化工学院博士生刘思奇。通讯作者为南昌大学/江西师范大学陈义旺教授，共同通讯作者为南昌大学胡笑添研究员和天津大学叶龙教授。

上述研究工作得到国家自然科学基金、江西省“双千计划”科技创新高端人才项目，以及北京大学长三角光电科学研究院和上海同步辐射中心等单位的支持。

论文原文链接：https://doi.org/10.1039/D2EE00639A

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