苏州大学靳健教授团队 AFM：粘结性-水合性梯度结构水凝胶涂层助力分离膜实现超稳定油水分离

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膜分离技术因高效率、低能耗等优势在含油废水处理中具有重要应用，但传统分离膜易受油污染，造成膜孔堵塞和分离性能持续衰减。富含亲水基团、具有强水合性的水凝胶涂层可赋予分离膜出色的抗油污染性能。然而，常规水凝胶包括粘性水凝胶涂层对分离膜的高粘附修饰和对油的低粘附抗污染之间存在此消彼长的矛盾问题，在油水分离过程中易剥离（图1a所示）。构建兼备强修饰稳定性和抗油污染性的水凝胶涂层是高性能油水分离膜研究中的一个挑战。

图1. 图示说明（a）常规非梯度水凝胶和（b）梯度水凝胶修饰的分离膜在油水分离过程中的稳定性差异。

针对这一难题，苏州大学靳健教授团队提出构建一种强粘结性成分原儿茶酸（PCA）和强水合性成分海藻酸钙（CaAlg）从内向外呈梯度分布的水凝胶涂层（图1b所示）。PCA-CaAlg梯度水凝胶涂层巧妙地集成了优异的膜修饰稳定性、抗油污染性、超薄厚度和耐用性。最内层PCA使水凝胶涂层牢固地粘附修饰于多种分离膜表面；最外层CaAlg形成水合保护层赋予被修饰分离膜出色的抗油污染性能；PCA和CaAlg的梯度分布消除了两者之间的界面隐患，使水凝胶涂层在具有40 nm厚度的同时具有良好的耐用性。该工作以“Gradient Adhesive Hydrogel Decorated Superhydrophilic Membranes for Ultra-Stable Oil/Water Separation”为题发表于Advanced Functional Materials（Adv. Funct. Mater. 2022, 2205990）。

PCA-CaAlg梯度水凝胶修饰的高分子滤膜和金属网膜均表现出超亲水和水下超疏油性质，并在冲刷、摩擦、剥离、超声等破坏测试中展现出优异的稳定性和持久的抗油污染性 （图2）。作为对照，PCA-CaAlg非梯度水凝胶修饰的分离膜在相同破坏测试后水凝胶涂层剥离严重，抗油污染性能丧失。

图2. 梯度水凝胶修饰的PVDF膜（GAH-d-PVDF）和非梯度水凝胶修饰的PVDF膜（NGAH-d-PVDF）在破坏测试后的形貌、水下超疏油性和抗油污染性能差异。

PCA-CaAlg梯度水凝胶修饰的分离膜可实现油/水乳液和原油/水混合物的高效率、高通量分离，并展现出极为优异的循环性能。其中，梯度水凝胶修饰的PVDF膜在含乳化剂的油/水乳液分离中展现出99.96%的分离效率和1720 L m^-2 h^-1bar^-1的水通量，在5次循环分离中展现出~100%的通量恢复率和近乎为零的不可逆污染。针对高粘度、高污染性原油，梯度水凝胶修饰的不锈钢膜实现了原油/水混合物的高效分离，分离效率达99.996%，水通量达6500 L m^-2h^-1，在长达280小时循环分离中，同样展现出~100%的通量恢复率和近乎为零的不可逆污染（图3）。而非梯度水凝胶修饰的不锈钢膜在相同循环分离中稳定性差，性能衰减严重。该工作为研发面向实际油水分离应用的抗污染分离膜提出了一种全新的策略。

图3. 梯度水凝胶修饰的不锈钢膜（GAH-d-SSM）和非梯度水凝胶修饰的不锈钢膜（NGAH-d-SSM）在原油/水混合物连续循环分离中的性能差异。

该论文第一作者为中科院苏州纳米所高守建博士，通讯作者为苏州大学靳健教授。该工作得到国家自然科学基金基础科学中心（21988102）、国家重点研发计划（2019YFA0705800）和国家自然科学基金青年科学基金（22105219）等项目的支持。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202205990

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