江苏科技大学郭峰/施伟龙 ASS：无模板自组装合成囊泡状多孔聚合物氮化碳 - 提高光催化产氢性能

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利用半导体光催化水解制氢被认为是一种有前景的太阳能转化手段。近年来，石墨相聚合物氮化碳(g-C₃N₄)材料由于其可见光反应、无毒、高化学稳定性和低成本，以及其丰富的地球碳和氮元素，已成为光催化材料的研究热点之一，被认为是一种极有前途的产氢的光催化剂。然而，因g-C₃N₄的低表面积，光利用率不足，电子传输路径长，以及光生载体的快速重组，其光催化活性受到限制。类囊泡状g-C₃N₄被用来优化纯相g-C₃N₄的以上几个缺点，但其目前的合成方法复杂且对环境不友好，仍需进一步优化。

近日，江苏科技大学郭峰/施伟龙课题组在《Applied Surface Science 》期刊上发表了题为Template-free self-assembly of three-dimensional porous graphitic carbon nitride nanovesicles with size-dependent photocatalytic activity for hydrogen evolution的文章。报告了一种简便的无模板自组装方法来合成三维多孔聚合物g-C₃N₄囊泡结构（PCNNVs）以实现高效和持久的光催化产氢。

氮化碳囊泡结构的形成，包括超分子自组装和热聚合两个过程。

聚合物氮化碳囊泡结构通过SEM、TEM等手段得到了表征。调节前驱体的质量比可以在气体影响下产生不同尺寸的囊泡结构。随着囊泡直径大小的变化，分散在表面的孔隙数量也相应变化。

通过测量水滴的接触角，来确定样品的表面特性，大尺寸聚合物氮化碳囊泡具有较低的接触角，意味着更亲水的表面，更容易实现与H₂O分子的接触发生析氢反应。

测量UV-vis确定催化剂的光学性能，提供了在光照射下囊泡结构聚合物氮化碳的光散射模型，该结构有效地提高了可见光的吸收，这归因于接触面积的增加，传播路径的强度和可见光的散射。结合带隙和CB的位置，计算VB，得到制备的光催化剂的带结构。

对催化剂进行产氢性能测试、性能对比及稳定性测试。所合成的多孔聚合物氮化碳囊泡展现出更加优异的光催化析氢活性。

测试催化剂的比表面积(BET)和孔径分布，判定比表面积和孔径分布情况。从侧面反映了囊泡结构结构大大增加了g-C₃N₄材料的比表面积。提供光电流和阻抗(EIS)检测所制备材料的光生电子传递速率快慢，结果表明大尺寸的囊泡结构具有良好的分离效率光诱导的e^--h⁺。荧光光谱(PL)和时间分辨瞬时PL的分析结果表明，囊泡结构确实降低了电子和空穴的重组概率，促进了光生载流子的产生。

通过无模板自组装合成的PCNNVs具有丰富的结构缺陷的多孔结构，使其能够吸附质子，大大提高了光催化制氢的活性。此外，与BCN相比，PCNNVs具有更高的比表面积，增加了活性位点，加快了光催化制氢反应的前进步伐。此外，PCNNVs的超薄壳结构为光诱导电子提供了可利用的通道，并为电子从体积向表面迁移提供了更短的扩散通道。PCNNVs-L具有最小的接触角和最好的亲水性，这加速了电子传输并导致光诱导电荷载体的快速分离。

文章第一作者为江苏科技大学能源与动力学院在读研究生孙鑫海，通讯作者为郭峰副教授与施伟龙副教授

文章链接：

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.154841

作者简介

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郭峰，2018年博士毕业于长安大学市政工程，现任江苏科技大学副教授，硕士生导师，中国感光学会光催化专业委员会会员，江苏省环境科学学会会员, 新加坡维泽专家库（VE）材料科学专家委员会会员。长安大学市政工程专业博士毕业，获工学博士学位。主要从事g-C3N4基复合光催化材料的设计、构筑以及光催化性能等方面的研究工作。主持国家自然科学基金项目，江苏省青年基金项目，江苏省“青蓝工程”优秀骨干教师人才项目，校级深蓝杰出人才项目等10余项。近年来，共计以第一作者或通讯作者发表75篇SCI收录论文，其中一区SCI论文36篇（影响因子≥10的 11篇），二区论文14篇，ESI高被引论文19篇，ESI热点论文5篇，1篇获得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳论文，荣获国际学术奖“最佳研究者”奖，H-index 43，国家授权发明专利3项。荣获镇江市“出彩教育人”、校“优秀教师”、本创“优秀指导教师”、省级竞赛“优秀指导教师”等称号，相关工作发表在《Applied Catalysis B: Environmental》、《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Hazardous Materials》、《Applied Surface Science》、《Journal of Alloys and compounds》、《Separation and Purification Technology》等高水平杂志。此外，担任《Frontiers in Chemistry》客座主编以及《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余个国际期刊审稿人。

施伟龙，华中科技大学博士，郑州大学博士后，现任江苏科技大学副教授，硕士生导师，中国感光学会光催化专业委员会会员，江苏省复合材料学会会员，江苏省环境科学学会会员，江苏省材料学会会员。主要从事碳基（碳点、氮化碳）复合光催化材料的设计、构筑以及光催化性能（降解、分解水制氢及防腐）等方面的研究工作。相关工作发表在Appl. Catal. B: Environ., J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., ACS Appl. Mater. Inter., J. Hazard. Mater., Sep. Purif. Technol., Inorg. Chem. Front., J. Mater. Chem. B., Appl. Surf. Sci., J. Alloy Compd.等高水平杂志。截止目前，共计以第一作者或通讯作者发表76篇SCI收录论文，其中一区SCI论文36篇（影响因子≥10的13篇），二区论文22篇，ESI高被引论文22篇，ESI热点论文12篇，1篇获得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳论文，H-index 41。荣获国际复合材料“最佳研究者”奖，受理发明专利2项。现主持国家自然科学基金青年项目1项、入选江苏省“双创博士”、“科技副总”人才项目、河南省博士后科研项目启动资助1项、河北省水资源可持续利用与开发实验室开发基金1项。此外，担任《Frontiers in Chemistry》、《Catalysts》客座主编以及《Applied Catalysis B: Environmental》、《ACS Catalysis》、《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余个国际Top期刊审稿人。

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