阿克伦大学郑洁教授课题组 Matter：通过宏观相分离策略实现多尺度双层水凝胶的直接制备

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早在2013年，美国阿克伦大学郑洁教授课题组提出一锅法策略， 利用多糖类大分子的热可逆溶胶-凝胶变化，实现了经典的高强度物理-化学双网络水凝胶（PAAm//Agar）的制备。十年来，该策略已在高强/双网络水凝胶等多个领域受到广泛且持续地关注（Q. Chen, L. Zhu, C. Zhao, Q. Wang, J. Zheng*. Advanced Materials, 2013, 25(30), 4171-4176.）。

近期，他们又提出一锅法策略的全新“反向”应用：在某些组合体系中，加热诱导的宏观相分离让两个本该互穿的水溶性网络实现自发、完整地分离（最高可达99%，注：应区别于有机-水凝胶），从而一步直接构筑双层结构的水凝胶（如PDMAE/gelatin，见视频1）。

作者针对不同的单体分子的结构对最终的分层效率进行了系统探究，重点指出经典热响应性PNIPAM和部分两性离子对宏观相分离效应的失效特点，优化了自发分离的机制性理解。

在新材料的实用性方面：该策略的提出还指导并部分解决当下凝胶驱动器和有机荧光水凝胶领域的两个前沿挑战性问题。

（1）与传统的两步、多步构筑双层凝胶的方法相比，该一步法策略简单，而同一共混体系的自发分离可潜在性地直接制备超薄厚度的双层凝胶驱动器（如涂布、旋涂），进而完成超快驱动；

（2）化学交联层内DMAE的可逆亲疏水性转变特性使加热状态下分层的“疏水化”单体能直接和有机荧光交联剂（如SP）共聚交联，并在室温下整体聚合网络回到“亲水”状态，实现真正意义上无任何添加剂辅助的有机荧光水凝胶的直接制备。

不仅如此，他们还展示了宏观相分离策略定向控制两个网络的分离和互穿，从而将目前两个完全相对的领域（双层水凝胶和双网络水凝胶）有机地串联在一起。

图1. 宏观相分离诱导的双层水凝胶设计原理。

图2. PDMAE/Gelatin双层水凝胶的表征。

图3. 宏观相分离策略（一锅法）得到的有机荧光双层水凝胶作为变形变色的水下驱动器。

图4. 宏观相分离策略（一锅法）促进超薄双层水凝胶驱动器的构建。

该成果《Multiscale Bilayer Hydrogels Enabled by Macrophase Separation》日前在线发表于Matter，论文的通讯作者为郑洁教授，第一作者为阿克伦大学张冬博士（现已加入佐治亚理工夏幼南教授课题组从事纳米材料的可控设计及其前沿应用研究）。

全文免费访问链接：

https://authors.elsevier.com/c/1glnZ_wvImj6T2 

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