苏州大学潘向强与合作者 Adv. Sci.：超快硒醇点击化学构建多功能水凝胶用于伤口敷料

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水凝胶因其独特的性能被广泛应用于生物材料领域，以简单高效的方式制造多功能水凝胶是其中一个关键挑战。硒元素位于元素周期表VIA族，含硒化合物具有高反应活性，将硒元素与水凝胶相结合，可以赋予水凝胶智能响应的特点，为水凝胶添加更多的功能性。

苏州大学朱秀林课题组潘向强研究员，聚焦于有机硒化学在功能性聚合物的设计和应用研究（Angew. Chem., Int. Ed. 2023, 62, e202309652, Macromolecules 2023, 56, 5765-5773, ACS Macro Lett. 2022, 11, 264-269, Org. Chem. Front. 2020, 7, 2815-2841, ACS Energy Lett.2020, 5, 3797-3803, ACS Macro Lett. 2017, 6, 89-92）。前期在含硒水凝胶的合成制备以及应用研究领域取得了一系列研究进展：1)一锅两步法制备多重响应的聚噁唑啉纳米纤维及水凝胶（Macromolecules 2018, 51, 6149-6156，Biomacromolecules 2020, 21, 3308-3317）；2)利用聚多巴胺纳米颗粒和普鲁士蓝纳米酶，对含二硒醚修饰的聚乙二醇水凝胶进行了低成本、环保的强化处理，制得了一种含硒杂化水凝胶应用于糖尿病伤口治疗。该水凝胶综合了多种优点(可控降解、光触发释放、灵活韧性、抗感染、清除活性氧和免疫调节)，具有作为一种新型水凝胶敷料的巨大潜力（Biomater. Res. 2023, 27, 49）；3)通过二硒醚交联的明胶与海藻酸钙形成双网络水凝胶应用于治疗骨缺损。该水凝胶可以增强骨膜，同时二硒醚可以催化产生一氧化氮，促进血管生成加速骨缺损修复（Adv. Healthcare Mater. 2024, 13, 2302153）。

为了进一步拓展含硒水凝胶的制备方法和应用领域，作者提出了一种新的策略，通过硒醇与二氯四嗪的芳环亲核取代反应及氧化还原反应，一锅合成多重交联的功能性多响应水凝胶。硒醇的高反应活性使得该水凝胶只需短短几分钟即可制备得到，所设计的水凝胶对复杂的环境表现出特殊的适应性，具有自愈合和按需降解的特性。进一步的生物实验表明，该水凝胶还具备了绿光触发的抗菌活性和药物控释能力，是一种理想的伤口敷料材料。

该水凝胶是通过硒醇与二氯四嗪的反应构建的。通过小分子模型反应证实了硒醇与二氯四嗪之间的反应。由于硒醇的高亲核性与强还原性，硒醇首先与二氯四嗪发生亲核取代反应生成硒-四嗪键，随后硒-四嗪键会进一步与硒醇发生氧化还原反应，去芳构化形成二氢四嗪键与二硒键。进一步地，硒醇修饰的聚乙二醇与二氯均四嗪的反应也展现出一样的结果。

图1. 硒醇与二氯均四嗪反应的反应机理与表征

接着，作者对水凝胶的一系列性质进行了表征。流变、溶胀与体外降解实验表明水凝胶在生理环境下具有较好的稳定性，进一步的力学性能表征显示水凝胶具有一定的自修复能力以及抗疲劳性能，为水凝胶的实际应用奠定基础。

图2.水凝胶的刺激响应性表征

此外，由于硒-四嗪能在光的照射下发生分解形成具有抗菌活性的硒氰酸酯，该水凝胶还显示出可光触发的抗菌性能以及药物控释能力。通过筛选光的波长、功率以及照射时间，对水凝胶的药物控释能力进行了详细的研究。

图3.水凝胶的抗菌性能表征

进一步的动物实验表明，在绿光促进下水凝胶显示出优异的促伤口愈合效果。该水凝胶综合了多种优点(自愈合、抗疲劳、可控降解、光触发释放药物、抗感染)，具有作为一种新型水凝胶敷料的巨大潜力，可用于安全有效地治疗糖尿病伤口。

图4.水凝胶的促伤口愈合效果

该工作以“Advanced Multifunctional Hydrogels for Enhanced Wound Healing through Ultra-Fast Selenol-S_NAr Chemistry”为题发表在 Advanced Science上(Doi: 10.1002/advs.202400898，IF：15.1，中科院Top I区)，通讯作者为苏州大学材化部潘向强研究员、海军军医大学第一附属医院高洁研究员、牡丹江医学院武艳教授和上海交通大学上海第九人民医院皮肤科副主任医师、副教授李梦。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/advs.202400898

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