Nature Communications:面向世界科技前沿,浙工大王鸿静科研团队在绿色有机电催化转化方面取得新突破
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有机电催化转化是在常温常压下是由可再生电力驱动,实现低成本有机物可控转化为高价值化学品的绿色合成途径,在化学工业和有机合成领域具有重要的研究意义和应用潜力。实现该技术的关键是开发高效和稳定的电催化剂。
鉴于此,浙江工业大学化学工程学院王鸿静科研团队提出通过用在金属泡沫基底上原位生长的Cu单原子配位的Rh金属烯阵列(CuSA-Rh MAs/CF)分别作为阴极和阳极的双功能催化剂,构建“电化学合成苯胺耦合甲醇电氧化转化”的绿色有机电催化体系,实现阴极和阳极同时生成高价值化学品并最大限度地提高能源效率。研究表明,Cu单原子与Rh本体之间的协同催化效应和氢溢流效应可以优化催化反应过程,促进反应物向重要中间体的稳定快速转化,并且加速目标产物的脱附。同时,Cu单原子作为有效吸附位点可以调节吸附物在Rh位点上的竞争吸附,从而促进电催化反应。另一方面,超薄金属烯阵列形成的稳定“安全墙”结构提供了充足的催化活性位点和丰富的层间通道。得益于这些优势,所制备的CuSA-Rh MAs/CF展现出较低的电解电压(1.05和1.18 V)即可在耦合电解系统中实现50和100 mA cm−2的电流密度,其阴极硝基苯转化率/苯胺选择性高达100%,并且阳极甲酸盐的法拉第效率也可达到90%以上。该研究为设计应用于高价值化学品可持续绿色电合成的单原子合金催化剂提供了一种新的思路。
CuSA-Rh MAs/CF的结构表征分析
CuSA-Rh MAs/CF的阴极电化学合成苯胺耦合阳极甲醇电氧化性能数据
CuSA-Rh MAs/CF上电催化活性增强的机理分析
相关研究成果以“Atomically dispersed Cu coordinated Rh metallene arrays for simultaneously electrochemical aniline synthesis and biomass upgrading”为题于2023年9月14日发表于顶级期刊《自然通讯》(Nature Communications),论文第一作者为浙江工业大学化学工程学院2022级博士研究生毛祺琪,通讯作者为浙江工业大学化学工程学院王鸿静副教授。研究得到了国家自然科学基金(21972126,21978264,21905250, 22278369)、浙江省自然科学基金(LQ22B030012,LQ23B030010)和中国博士后科学基金(2021M702889)的支持。
论文链接
https://www.nature.com/articles/s41467-023-41423-2
论文信息
Qiqi Mao, Xu Mu, Wenxin Wang, Kai Deng, Hongjie Yu, Ziqiang Wang, You Xu, Liang Wang and Hongjing Wang*
Nat. Commun., 2023, 14, 5679. DOI: 10.1038/s41467-023-41423-2
学者简介
王鸿静
浙江工业大学副教授,博士生导师,2012年于日本早稻田大学获得博士学位,入选浙江省高等学校“钱江学者”特聘教授(2018年)、浙江省151人才工程第一层次(2018年)、浙江省高校领军人才培养计划(高层次拔尖人才)(2020年)。从事电催化与电合成研究工作,以第一作者或通讯作者在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.(2篇)、 Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater. (2篇)、ACS Nano(2篇)等国际专业期刊发表160余篇SCI研究论文。作为第一发明人获得日本授权专利1项和中国授权专利2项。在3部英文专著中撰写了3个章节。
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