以柔克刚！浙工大陶新永/刘育京教授团队发表高安全锂金属电池研究领域新进展
可充电锂金属电池因其高能量密度而备受瞩目，但其锂金属负极却存在着一系列挑战，如快速库仑效率（CE）下降和锂枝晶生长。为了解决这些问题，固态电解质界面（SEI）作为锂离子扩散的关键部分需要进行深入研究。由于SEI的形成是电解液与活性锂之间不可控的自发反应形成的，因此SEI往往呈现出化学异质性和机械不稳定性，进而导致电极上离子通量不均匀以及锂枝晶的滋生。通过使用醚类电解液，可以形成由无机纳米晶体和有机低聚物构成的柔性低聚物SEI，促进平整的锂沉积和高CE的形成。然而，这些有机低聚物常常缺乏足够的机械弹性和热稳定性，从而影响了SEI的长期完整性，并且它们的离子导电性较低，阻碍了锂离子在SEI层内的迁移。近年来，发展具有弹性和自愈合性能的弹性体材料已成为解决这些挑战的一种有前景的方法。尽管橡胶、离子凝胶和超分子网络等聚合物具有弹性和自愈合性，但它们通常缺乏理想的离子导电性。因此，在开发用于锂金属负极的自愈弹性体，尤其是用于原位可控生成SEI的自愈弹性体时，同时实现高机械强度和高离子电导率仍然是一项关键挑战。
ICE-SEI锂交联自愈合材料的弹性行为探索
有鉴于此，浙江工业大学陶新永教授/刘育京教授联合浙江大学陆俊教授、田鹤教授， 首次提出了一种源自金属锂触发聚乳酸前驱体（PAP）原位链断裂，并与微量液态电解液相互作用形成的Li+交联离子导电弹性体（ICE）。这种新型ICE具有独特的Li+交联网络，经由Li+形成的离子团建立的适应性基元赋予了网络显著的动态可逆性和良好弹性，并且通过分子主干以及框架内的液态电解液实现了快速的Li+传输。通过原位电化学反应构筑的ICE集成SEI（ICE-SEI）显示出优异的弹性和高锂离子导电性，能够有效抑制锂枝晶生长并保持界面结构完整性，实现大容量锂金属软包电池的稳定循环。
相关研究以“A self-healing Li-crosslinked elastomer promotes a highly robust and conductive solid-electrolyte interphase”为题于2024年6月11日发表在《Energy & Environmental Science》（影响因子32.5）上，浙江工业大学为第一单位，材料学院居治金博士和王垚校聘副教授为本文共同第一作者，陶新永教授和刘育京教授为共同通讯作者。研究得到国家重点研发计划（2022YFB2502000）、国家自然科学基金（51972285、U1802254、U21A20174、11904317）、浙江省自然科学基金（LD18E020003、LQ20E030012）、浙江科创新材料研究院创新基金（ZKN-18-P05）、浙江省领军创新创业团队引进计划（2020R01002）的资助。
原文链接
https://doi.org/10.1039/D4EE01359J
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