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【材料】上海高研院徐庆、中科大姜政、华东理工胡军Angew:一维COFs首次应用于电催化
与二维或者三维COFs材料不同,一维COFs材料在拓扑学结构设计上需要有非线性结构。且一维COFs的链之间的pi-pi相互作用较弱,不利用晶体的形成。尽管一维COFs材料已经有少量报道,仍然有待进一步充分开发。
中国科学院上海高等研究院徐庆副研究员与中国科学技术大学姜政研究员、华东理工大学胡军教授合作,首次将一维COFs材料应用于电催化中。相比于二维COFs,一维COFs具有更多的边缘位点,更有助于电催化过程中的传质过程。在无需引入其他杂原子的条件下,能够实现高效的两电子ORR的催化。通过对COFs连接体的选择能够实现电化学催化活性以及选择性的准确调控(图1)。通过XRD明确COFs的一维结构,相比于二维COFs的模型,一维COFs具有更低的堆积能。
在碱性条件下,在催化两电子ORR体系中,一维COFs材料表现出显著优于二维COFs的催化活性以及选择性。其中电化学比表面积是二维COFs的4.8倍,进一步证明了一维COFs材料的高位点暴露的特性。理论计算证明该材料的催化中心来自于C=N键中的碳原子。
该工作不仅提升了COFs材料的多样性,且为高效催化体系的建立提供了新的方法。
这一成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.上,文章的第一作者是华东理工大学安书浩博士后以及上海高等研究院李雪雯博士。通讯作者为上海高等研究院徐庆副研究员与中科大姜政研究员、华东理工胡军教授。
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