应用量子蒙特卡罗，中国团队高效、准确计算分子原子结构

光子盒研究院出品

随机方法，即量子蒙特卡罗(QMC)方法，在追寻分子多体电子波函数的基础真相方面一直是确定性方法的竞争对手。特别是扩散蒙特卡罗（Diffusion Monte Carlo, DMC）——一种基于基态投影的方法，能够处理动态关联并达到分子的亚化学精度。它在过去的几十年中得到了长足的发展，并成为需要准确的分子和材料的基态能量时的首选方法之一。
近日，字节跳动以及北京大学团队在固定节点 DMC 中应用了基于神经网络的试验波函数，它可以准确计算具有不同电子特性的各种原子和分子系统。与使用变分蒙特卡罗(VMC)的最先进的神经网络方法相比，该方法在准确性和效率方面都更胜一筹。

已有研究表明，机器学习技术如神经网络可以为描述分子系统的电子结构提供强有力的支持，并为重建多体波函数提供强有力的方法。“费米网络”(FermiNet)是其中一个值得注意的例子，它对通常由少于30个电子组成的小分子显示出有希望的结果。
此次，实验团队将FermiNet神经网络波函数整合到DMC中。这种方法利用了FermiNet精确的试验波函数和DMC高效的基态投影，使一系列系统的计算达到前所未有的精度。
这一基于FermiNet的DMC方法被称为FermiNet-DMC。与FermiNet-VMC相比，FermiNet-DMC能够以较低的计算成本实现较低的变异基态能量。

计算框架。a）从特征态组成的角度对变分蒙特卡罗(VMC)和扩散蒙特卡罗(DMC)进行了简要概述。原子轨道代表不同的特征态，柱状图表示每个特征态在状态分解中的权重。顶部：一个随机初始化的状态。中间：VMC的输出状态。b）左：波函数的神经网络解析；右：多电子波函数的一维投影及其结点表面。c） 左：GPU上的并行扩散蒙特卡罗过程；右：放大每个步行者的随机动态，包含系统中所有电子的配置，而结点结构是固定的。d）扩散蒙特卡罗的三个关键步骤。
然后，实验团队对原子以及分子进行了测试，包括N2、环丁二烯、水二聚体、苯和苯二聚体。

FermiNet-DMC在单原子上的精度和效率

对N2、环丁二烯和水二聚体的计算

对苯的计算

苯二聚体计算能量和基于VMC-DMC线性关系的推断

FermiNet-DMC能够实现对各种体系的精确从头计算，获得16个原子的基态、沿成键曲线的N2、2个环丁二烯构型、10个氢键水二聚体，苯单体和二聚体。FermiNet-DMC的表现始终良好。
与VMC相比，神经网络与DMC的结合提供了一个强大的解决方案：它可以用更简单的网络和更好的效率达到更准确的结果。在测试的大型系统中，FermiNet-DMC在效率方面的改进可以达到1或2个数量级，以达到与FermiNet-VMC相同的精度水平，这在处理更大的分子时可以变得越来越重要。
即使对于小型系统，FermiNet-DMC仍应是首选，因为与FermiNet-VMC相比，它可以用更小的网络、更少的计算资源达到相当的甚至更好的精度。因此，这一工作消除了从VMC到DMC与神经网络波函数定理的负面关注。
此外，DMC方法可以与其他强大的分子神经网络、固体的周期性神经网络、具有有效核心潜能的神经网络进一步整合——这有可能催化随机电子结构方法的应用范式转变。

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