二氧化碳还原：从电催化到光催化
能源短缺和环境污染是人类社会发展面临的最严峻的问题。当前世界的能源消耗仍是以化石能源为主。日益增多的人类活动不仅会加快化石燃料的消耗，还会造成大气中以CO2为主的温室气体排放量增加，打破自然界的碳平衡。自19世纪末期以来，大气中CO2的浓度已从280 ppm增加至目前的400 ppm。在此背景下，探索有效的降低大气中CO2浓度的技术已成为各国政府和科学家的重点研究方向。在几种可行的策略中，通过电化学或光化学手段还原CO2并使之转变成对人类有益的碳氢化合物燃料的技术尤其具有吸引力。因为这两种方法可以在常温常压下进行，所需的能量可以直接或间接地由太阳能等可再生能源提供，真正实现碳元素的循环使用。虽然CO2电催化还原和光催化还原这两种策略的技术路线不同，但是其本质是一样的：即如何激活惰性的 CO2 分子并促使进其还原转化。此外，光催化过程的电子迁移和CO2活化过程本质上就是一个电化学过程，并且可以通过适当的助催化剂来增强。
最近，苏州大学功能纳米与软物质研究院李彦光教授课题组针对当前CO2还原领域的研究热点，结合其电催化和光催化，对近几年相关研究进展进行了回顾和总结。作者首先介绍了电催化和光催化CO2还原的基本原理，分别从热力学和动力学角度介绍了CO2还原的过程。在电催化部分，作者阐述CO2电化学还原过程的几种可能的途径，指出该反应存在反应势垒高、产物选择性低以及反应动力学缓慢等一系列挑战；在光催化部分，作者又从光的吸收、载流子的分离和迁移以及反应物的吸附和活化角度来分析了制约光催化CO2还原的转化效率和产物选择性的因素。探索高效的催化剂材料仍是当前电/光催化CO2还原研究的核心内容，随着实验条件和合成技术的发展，一系列的电/光催化剂材料不断的被报道，因此在文章的第二、三部分，作者分类介绍了不同类型的电催化剂和光催化剂材料，并着重介绍了它们的催化活性和选择性。此外作者还归纳了目前在材料设计过程中的常用策略，从掺杂、合金化、带隙调控、晶面控制、缺陷设计、纳米结构设计等方向指出了在电/光催化材料制备过程中几种设计思路。在论文的最后部分作者总结了当前电/光催化CO2还原研究的现状，指出了当前CO2还原研究中面临的挑战，还就该领域未来的发展机遇和可能的方向进行了展望。作者认为对CO2反应路径以及反应机理理解的深入会有助于制备出更加高效的CO2 电/光催化剂；此外，计算科学以及先进表征手段的发展为新的高效催化剂的开发和探索提供了新的机遇。
相关论文在线发表在Advanced Science (DOI: 10.1002/advs.201700194)上。
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