金属表面等离子体共振增强光电催化的作用机制研究取得新进展

金属表面等离子体共振（SPR）已在太阳能电池、表面增强拉曼光谱、光电催化等领域得到广泛应用。SPR增强存在光散射、近场增强、热电子注入等几种可能机制。然而研究SPR效应在不同材料体系、形貌、光照条件、器件结构等条件下的能量传输过程仍是一个富有挑战的课题。针对该问题，中国科学院上海高等研究院陈小源研究员及李东栋副研究员与新加坡国立大学的范红金教授、同济大学程传伟教授合作，结合实验测量与数值计算，探讨了SPR在TiO2-Au体系中的作用机制。

研究人员通过原子层沉积方法在TiO₂纳米管与Au纳米颗粒之间或复合结构表面沉积一层2 nm的Al₂O₃薄膜。作为对比研究，对TiO₂、TiO₂-Al₂O₃、TiO₂-Au、TiO₂-Au-Al₂O₃ 和TiO₂-Al₂O₃-Au等五种不同结构的光阳极进行了分析。其中TiO₂-Al₂O₃-Au电极在可见光区的量子效率要优于TiO₂-Au电极。一般认为半导体与金属之间存在介电层的情况下主要依靠电磁场的近场增强实现能量转移。但是数值模拟结果表明在TiO₂-Au体系中插入Al₂O₃中间层后，TiO₂在可见光的吸收被显著抑制。因此可以推测，TiO₂-Al₂O₃-Au在可见光区的光电响应由等离子体热电子注入机制主导。此外，TiO₂-Au-Al₂O₃电极在紫外和可见光区均表现出最强的光电响应。结合TiO₂-Al₂O₃-Au体系的结果，可以推断TiO₂-Au-Al₂O₃电极在可见光区响应的提高一方面得益于介电常数较高的Al₂O₃增强了Au纳米颗粒周围的局域电磁场，从而进一步促进了热电子注入过程，另一方面还由于Al₂O₃钝化层抑制了TiO₂纳米管表面的电荷复合。该结果不仅能促进研究者对于SPR作用机制的理解，而且也有助于设计更为高效的光电器件。

该工作受到了国家自然科学基金委以及壳牌-中科院前瞻项目基金等的资助。相关研究工作发表在Advanced Materials Interfaces上。

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