AEnM: 利用ZnS QDs/N-rGO异质结的界面电子相互作用实现高效Li-CO2电池

作为新型化学电源，Li-CO₂电池利用温室气体CO₂来提供电能，不仅有助于解决能源危机，还能有效捕获CO₂，缓解温室效应问题，具有十分重要的研究价值。特别是对于以火星探测、深坑探测为代表的人类深空/深地探索重大任务而言，Li-CO₂电池更是具有十分重要的应用价值。然而，Li-CO₂电池缓慢的反应动力学特征以及本征绝缘放电产物的聚集是制约Li-CO₂高效电化学能量转换的重要挑战。目前，相关研究大多专注于新型催化剂（如非均相催化剂）的开发，而忽略了对其潜在催化机制的深入探索。最新的研究表明，非均相催化剂中的界面电子相互作用在相关电化学催化过程中起着至关重要的作用，但是界面处两相的电荷行为及产生原因仍有待进一步深入探讨，特别是该界面电子相互作用在Li-CO₂电池性能提升方面的研究仍是空白。

基于以上考虑，西北工业大学纳米能源材料研究中心谢科予教授团队通过设计一种具有强界面电子相互作用的硫化锌量子点-氮掺杂石墨烯（ZnS QDs/N-rGO）双向催化剂，首次将界面相互作用引入Li-CO2电池，并深入揭示其作用机制。研究工作通过X射线光电子能谱，并结合密度泛函理论计算，证实了ZnS QDs/N-rGO催化剂界面处的电子由N-rGO向ZnS QDs转移，使得ZnS QD呈电负性而N-rGO呈电正性。进一步依据能带理论，研究工作深入揭示界面电子转移产生的原因，并提出了相应的理论模型。研究结果表明界面电子相互作用可大幅提升了ZnS QDs/N-rGO异质结的催化活性；更为重要的是，该研究首次发现强界面电子相互作用可诱导放电产物（Li₂CO₃/C）薄膜的形成。在ZnS QDs/N-rGO高催化活性和Li₂CO₃/C薄膜的协同作用下，Li-CO₂电池表现出高容量、低极化、长寿命等优异的电化学性能。

相关论文在线发表在Advanced Energy Materials(DOI: 10.1002/aenm.201901806)上，论文第一作者为硕士研究生王辉。

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