Trans Tianjin Univ |结构缺陷设计增强NH2-UIO66的光催化性能

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文章信息

结构缺陷设计增强NH₂-UIO66的光催化性能

作者：Zhenmin Xu, Jiazhen Cao, Xiang Chen, Liyi Shi, Zhenfeng Bian

原文标题：Enhancing Photocatalytic Performance of NH₂-UIO66 by Defective Structural Engineering

期刊：Trans Tianjin Univ, 2021

https://doi.org/10.1007/s12209-020-00278-0

原文链接：

https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-020-00278-0

本文亮点

1. 提出了通过结构缺陷设计促进光生电子向活性位点/界面迁移的新策略。
   

2. 通过调节金属的配位环境，降低NH₂-UIO66（NU）的固有能隙（ΔE_LMCT），提高配体到金属的电荷转移（LMCT）。

3. 富含缺陷的NH₂-UIO-66-H（NUX-H）展现出更高的光催化Cr（VI）还原性能，与无缺陷结构的NU相比，Cr（VI）的还原效率显著提高（47倍）。
   

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背景及意义

随着工业的发展和人类活动的加剧，重金属污染日益严重。与传统的有机污染物相比，重金属难以降解，并可以通过食物链富集，对生态安全和人类健康造成了严重的危害。如何有效地防治水体的重金属污染是环境控制领域中极具挑战性的课题。光催化技术可以利用光激发产生的电子，将高毒性的重金属离子还原为低毒的低价金属离子，且无二次污染。因此，光催化技术为重金属的去除提供了一条绿色、可持续的途径。在众多的光催化材料（TiO₂, ZnO, ZrO₂, WO₃, CeO₂, ZnS, C₃N₄）中，MOF由于独特的光、电化学性能，被视为最有应用前景的光催化材料之一。然而，受固有能带（ΔE_LMCT）的影响，较低的配体-金属电荷转移（LMCT）效率限制其进一步应用。本文通过简单的缺陷设计，调变金属簇的电子环境，优化了NH₂-UIO66的能带结构，显著地提高了光生电子从配体到金属簇的迁移（LMCT）效率。在高浓度 Cr(VI)的还原实验中，缺陷结构的NH₂-UIO66表现出较高的光催化活性及稳定性。与无缺陷结构的NH₂-UIO66相比，Cr (VI)的还原效率有了47倍的提高。

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图文导读

图1 a 具有缺陷结构NH₂-UIO-66-H（NUX-H）的合成示意图，b XRD，c TGA（实线）和DTA（虚线）曲线，d N₂的吸附-解吸等温线，e NU和NUX-H的UV-Vis DRS，f NU，g NU12-H和h NU24-H的SEM图

图2 a不同样品光催化还原Cr（VI）活性测试，b反应过程中Cr（VI）的紫外吸收曲线，c NU12-H对不同浓度Cr（VI）的光催化活性测试，d不同样品光催化还原Cr（VI）速率拟合曲线，e Cr（VI）还原速率常数，f NU12-H的循环套用实验

图3 不同样品的a Motty-Schottky图，b瞬态光电流响应，c EIS Nyquist图，d PL曲线

通讯作者简介

施利毅

施利毅，上海大学纳米科学与技术研究中心教授。主要研究领域是尺寸可调且结构可控的新型纳米材料的研发和应用，致力于纳米技术的工业化。

卞振锋

卞振锋，上海师范大学教授、博士生导师，国家自然科学基金委优秀青年基金获得者。主要从事光催化污染控制研究，涉及光催化剂合成方法学、污染物降解机理和实际应用。至今以第一/通讯作者发表SCI论文50余篇，包括Environ. Sci. Technol.、Nature Commun.、J. Am.Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等，论文他引近5000次，8篇为ESI论文；荣获2015年度上海市自然科学一等奖，排名第二；获2013–2014年度太阳能光化学与光催化研究领域优秀青年奖等。

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https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-020-00278-0

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