Trans Tianjin Univ |金属氧化物/氮掺杂碳材料催化剂实现高效CO2电还原

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文章信息

金属氧化物/氮掺杂碳材料催化剂实现高效CO₂电还原

作者：Han Shi, Yingying Cheng, Peng Kang

原文标题：Metal Oxide/Nitrogen Doped Carbon Catalysts Enables Highly Efficient CO₂ Electroreduction

期刊：Trans Tianjin Univ, 2021

https://doi.org/10.1007/s12209-021-00287-7

原文链接：

https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-021-00287-7

本文亮点

1.采用简单水热法和化学氧化法制备含亚氨氮基和界面效应的催化剂表现出优异的CO₂还原性能。

2.在-0.73 V（vs. RHE）下，催化剂最大法拉第效率达90％，CO的电流密度为5.5 mA/cm²。

3.金属氧化物与碳载体间界面作用有利于生成亚胺型氮缺陷位，增强对反应中间体CO₂^•−的吸附，进而促进了CO₂还原反应。

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内容简介

伴随着CO₂在增值燃料和化学品的转化，其电化学还原（CO₂RR）已得到广泛研究，是非常有前景的CO₂利用技术之一。相对于金属基电催化剂，碳材料价格低廉且易获得，但是原始碳材料对电化学还原CO₂的催化活性较低。聚苯胺（PANI）由于其独特的性能而在环境、热、化学和电化学方面均体现稳定性，通常用于传感器、电池、超级电容器和防腐容器。已经报道了不同类型的氮掺杂碳作为电化学CO₂RR中的活性位点。聚苯胺含有含氮官能团，例如胺和亚胺，它们都是潜在的活性位点。因此，在这项研究中，PANI被选作N掺杂碳催化剂的前驱体用以减少CO₂。

金属氧化物纳米粒子的特点是具有良好的机械强度、热稳定性、电子和光催化性能。此外，它们可以与活性成分一起用作催化剂载体。催化剂与氧化物之间的界面键，形成独特的界面接触能够增强催化剂性能，例如高催化活性、选择性和稳定性。已发现氧化锆（ZrO₂）可以显著抑制竞争性的析氢反应，并且已发现CeO₂可以在电催化还原CO₂的过程中促进CO的解吸。受这些发现启发，我们制备了带有金属氧化物ZrO₂和CeO₂的氮掺杂碳（NC）催化剂，并探索了金属氧化物-碳界面的作用。发现金属氧化物和碳的协同作用显着提高了电催化CO₂RR性能。

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图文导读

图1 NC、CeO₂/NC和ZrO₂/NC的X射线衍射图

图2 （a）NC，（b）CeO₂/NC，（c，d）ZrO₂/NC的SEM图像

图3 （a）NC，（b）CeO₂/NC，（c，d）ZrO₂/NC的TEM图像

图4（a）CeO₂/NC，（b）ZrO₂/NC的高角度环形暗场扫描TEM映射

图5（a）NC，（b）ZrO₂/NC，（c）CeO₂/NC的热重分析曲线；（d）拉曼光谱

图6 （a）傅立叶变换红外光谱；（b）Zr 3d，（c）Ce 3d光谱的X射线光电子高分辨率能谱；（d）ZrO₂/NC，（e）CeO₂/NC和（f）NC的N 1s光谱

图7 （a）CO₂饱和的0.5 M KHCO₃条件下的线性扫描伏安法扫描，（b）NC，ZrO₂/NC和CeO₂/NC的CO法拉第效率（FE_CO）和CO电流密度（j_CO），（c）电化学活性表面积和（d）Tafel图

通讯作者简介


 康 鹏天津大学教授。他于2010年在斯坦福大学获得博士学位。2010年至2015年，他与Thomas J. Meyer教授和Maurice Brookhart教授一起在北卡罗来纳大学教堂山分校的太阳能燃料前沿研究中心担任博士后。他的研究专注于开发用于电催化反应的催化剂和反应器，包括二氧化碳转化和水电解。

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https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-021-00287-7

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