非铅双钙钛矿胶体纳米晶中引入K+/Li+实现宽谱带白光发射

白光发射对于室内照明有着重要的意义。传统的白光发射器件存在着诸如易变色、效率损失等缺点。钙钛矿材料具有优异的光学性质，但是铅元素具有毒性，因此，非铅钙钛矿得到了广泛的关注。近年来，具有白光发射的非铅钙钛矿材料已有报道，但这些非铅钙钛矿纳米晶的荧光光谱宽度较窄，相比于标准白光有所偏离。最近, 中国科学院大连化学物理研究所韩克利课题组通过对非铅钙钛矿胶体纳米晶的自缺陷态激子进行调控, 实现了白光发射, 并有效提高了荧光效率。他们通过比较Cs₂AgIn_0.9In_0.1Cl₆(直接带隙)、Cs₂AgBiCl₆(间接带隙)纳米晶的光学性质及动力学性质, 得出：

• 在间接带隙钙钛矿中, 光子的吸收与载流子的复合过程存在着载流子与声子的耦合, 产生了强载流子-声子耦合效应;

• 而在直接带隙钙钛矿中, 载流子-声子耦合效应较弱。强载流子-声子耦合效应会导致非辐射自缺陷态的生成, 使得载流子易发生非辐射复合, 因此, 间接带隙钙钛矿几乎没有荧光发射。

此外, 他们通过在非铅双钙钛矿Cs₂AgIn_0.99Bi_0.01Cl₆中引入K⁺、Li⁺, 有效调控了钙钛矿的自缺陷态并抑制了载流子的非辐射复合, 制备出了具有较高荧光效率和宽带白光发射的非铅双钙钛矿胶体纳米晶(图1)。并利用该纳米晶材料, 制备出了具有白光发射的简易LED器件。

图1 Cs₂K_0.2Ag_0.8In_0.99Bi_0.01Cl₆(DP1)、Cs₂Li_0.4Ag_0.6In_0.99Bi_0.01Cl₆(DP2)和Cs₂AgIn_0.9Bi_0.1Cl₆的荧光图(a)以及CIE色坐标图(b)

该研究通过对不同带隙性质的非铅双钙钛矿的载流子-声子耦合性质的研究, 发现带隙性质可以调控双钙钛矿的自缺陷态激子, 从而影响荧光性质。而K⁺、Li⁺的掺杂使得纳米晶发射出宽带白光。该工作加深了对非铅钙钛矿的自缺陷态的理解, 并对白光发射非铅钙钛矿的设计与合成具有指导意义。

相关成果以“Self-trapped exciton engineering for white-light emission in colloidal lead-free double perovskite nanocrystals”为题发表于Science Bulletin 2020年第13期 ▼

Muyu Cong, Bin Yang, Feng Hong, Tiancheng Zheng, Youbao Sang, Jingwei Guo, Songqiu Yang, Keli Han. Self-trapped exciton engineering for white-light emission in colloidal lead-free double perovskite nanocrystals. Science Bulletin, 2020, 65(13): 1078-1084

https://doi.org/10.1016/j.scib.2020.03.010

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