NML研究文章 | 高效光催化剂！ 原位合成双金属共掺杂介孔石墨相氮化碳

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In Situ Preparation and Analysis of Bimetal Co-doped Mesoporous Graphitic Carbon Nitride with Enhanced Photocatalytic Activity

Wanbao Wu, Zhaohui Ruan, Junzhuo Li, Yudong Li, Yanqiu Jiang*, Xianzhu Xu, Defeng Li, Yuan Yuan* and Kaifeng Lin*

Nano-Micro Lett. (2019) 11: 10

 https://doi.org/10.1007/s40820-018-0236-y

    本文亮点     

1  钴钼双金属共掺杂介孔g-C₃N₄，由于其独特的结构，在有机物降解以及光催化产氢过程中均表现出高催化活性。

2  通过光学仿真和密度泛函理论计算，验证双金属共掺杂及形成的介孔结构可以增强光吸收。

3  催化活性的提升关键在于钴和钼共掺杂的协同效应。

         内容简介          

目前，通过半导体光催化技术进行太阳能转换裂解水生成氢气和降解污染物是缓解能源危机和环境问题的一个有效、可持续的解决方案。、

石墨相氮化碳（g-C₃N₄）作为一种可见光响应、新型非金属光催化材料，在光催化分解水产氢和有机物降解方面展示出了较突出的优势。

但是，g-C₃N₄光催化材料的应用仍然存在一定的局限性，其中的关键科学问题尚未很好地解决：1）光的有效吸收；2）光生电子和空穴的传输行为，即分离效率；3）有效的氧化和还原表面催化反应。

从光催化的基本理论出发，增加光生载流子的产生数量，提高光生载流子在催化剂中的传输效率，降低电子与空穴在催化剂中的复合，加快催化剂表面水的氧化还原反应是提高半导体光催化活性的关键。

当前，元素掺杂、纳米化、体相内造孔和半导体复合等方法已经被广泛采用以改善g-C₃N₄的光催化性能。相对于单元素掺杂，双元素掺杂由于能够提供更多的活性位点而展现出越来越广阔的应用前景。

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哈尔滨工业大学林凯峰教授和袁远副教授课题组通过无模板法原位合成具有高比表面积的钴钼共掺杂介孔g-C₃N₄，由于双金属之间的协同作用和介孔结构，这种双金属介孔结构能够提供更多的活性位点、有效地提高光吸收效率、促进光生载流子的分离和加强传质作用，从而显著提高光催化活性。

      图文导读      

双金属共掺杂介孔g-C₃N₄的相结构和微观形貌

本文中制备的钴钼共掺杂介孔g-C₃N₄具有与未掺杂g-C₃N₄一样的晶相结构；随着掺杂量的增多，热聚合过程得以抑制；从氮气吸脱附曲线、SEM和TEM图片可以看到明显的介孔结构。

图1 双金属共掺杂介孔g-C₃N₄的相结构和形貌。(a) XRD, (b) 氮气吸脱附曲线，(c) SEM形貌图，(d) TEM孔结构图。

双金属共掺杂介孔g-C₃N₄的光催化活性

如图2所示，双金属共掺杂介孔g-C₃N₄表现出比未掺杂g-C₃N₄和单掺杂g-C₃N₄更显著的催化活性；由于双金属之间的协同作用和介孔结构的存在，双金属共掺杂介孔g-C₃N₄具有更宽的可见光吸收范围和强度、更强的还原性，更强的表面光电流，能够促进光生电子和空穴的分离。同时，双金属共掺杂介孔g-C₃N₄具有出色的稳定性。

图2 双金属共掺杂介孔g-C₃N₄的光学性能和催化活性。(a) 紫外-可见吸收光谱，(b) 模特肖特基曲线，(c) 表面光电流曲线，(d) 光致发光光谱，(e) 光催化产氢，(f) 光催化降解罗丹明B。

双金属共掺杂介孔g-C₃N₄的DFT计算和FDTD仿真

图3的DFT计算说明钴掺杂和钼掺杂均可以在两层之间形成化学键，并构建通道来传递电荷，促进光生载流子的分离；且增强可见光区域的光吸收强度。

通过时域有限差分法（FDTD）仿真研究了纳米孔结构对催化剂在可见光吸收能力上的影响，并建立起光吸收与催化性能之间的关系。

图4的FDTD结果说明在介孔孔壁的边缘处电场强度明显增强，表明在可见光区域的光吸收强度增强，因此，光催化活性得以明显提高。

图3 钴或钼单掺杂g-C₃N₄的DFT计算。(a-b) 电荷密度差图，(c) 光吸收系数。

图4 钴或钼单掺杂g-C₃N₄的FDTD仿真结果。(a) FDTD模型，(b-e) xy平面和xz平面的电场强度分布。

作者简介

林凯峰

（本文通讯作者）

教授、博士生导师

哈尔滨工业大学化工与化学学院

主要研究方向：无机纳米功能孔材料；太阳能转化及利用；多相催化

E-mail: [e-mail]

袁远

（本文通讯作者）

副教授

哈尔滨工业大学能源科学与工程学院

主要研究方向：热辐射传输与耦合换热、大气辐射传输及气溶胶辐射特性、辐射传输反问题及智能优化算法、太阳能高效热利用、光催化材料光谱辐射能量吸收机理等。

E-mail: [e-mail]

吴万宝

（本文第一作者）

硕士研究生

哈尔滨工业大学化工与化学学院

主要研究方向：光催化

E-mail: [e-mail]

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