分立量子点纳米发光器件机理及制备技术研究
国家重大科学研究计划纳米专项“分立量子点可控高效纳米发光器件机理及制备基础研究”主要基于纳米尺度分立量子点结构研制单光子等量子光源器件，面向量子计算及量子保密通信等颠覆性信息技术应用。项目由中国科学院半导体研究所负责，其他参加单位有中国科学技术大学、电子科技大学、中科院长春光机所、华中科技大学等。
基
于固态体系分立量子点的纳米发光器件的制备具有挑战性。基于分子束外延的半导体铟砷（InAs）量子点是具有实用化前景的理想体系。这是因为: ●（1）半导体外延量子点是通过应力驱动下的自组装方式形成的类原子纳米结构，对载流子具有很强的三维封闭效应，如同嵌入在体材料中的“原子”； ●（2）将量子点与半导体材料构成的光学微腔进行耦合，通过光场与原子的相互作用大幅度增强发光效率，还可以进一步利用半导体PIN结或肖特基结集成技术，便于驱动电流和电场的调控。
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分子束外延分立量子点的制备技术特点是分子束束流与生长温度可以精确控制，量子点成岛淀积量可以原位检测，可以利用衬底表面的梯度形成束流的梯度分布优势，能够以更高的成功率实现量子点的密度、形貌分布等关键参数的可重复性制备。中国科学院半导体研究所（以下简称中科院半导体所）是国内分子束外延技术研究领制出量子点单光子源器件，2007年成功实现了光驱动的单光子发射，2008年实现77开尔文液氮温度铟砷量子点电驱动单光子发射。
近年来，分立量子点单光子域的领先研究单位，早在2005年开始研究分立量子点的外延制备技术，目的是研发光器件的研究在国际上受到普遍关注，在材料体系、微腔结构和单光子精密光学测试，以及器件的设计和集成应用方面不断涌现出新的研究成果。不同材料体系的分立量子点工作波段不同，如镓砷（GaAs）基铟砷单量子点（900～1310纳米波段）、镓砷基镓砷/铝镓砷（AlGaAs）单量子点（700～800纳米波段）、铟磷（InP）基铟磷/铟镓磷（InGaP）单量子点（650纳米波段）、镓氮（GaN）基铟镓氮（InGaN）/镓氮单量子点（400纳米波段）、铟磷基铟砷单量子点（1500纳米波段），都被证实了可以实现单光子的发射。
分立量子点与不同结构光学微腔如微柱、光子晶体、微盘回音壁等的耦合实现了发光增强，在高Q值光学腔中观察到量子光学现象Rabi分裂。分立量子点嵌入PIN结实现电驱动的单光子发光，嵌入肖特基结实现了单光子发光的电场调控，嵌入微柱PIN结构中的分立量子点实现了高频电脉冲驱动下的低时间抖动单光子发射。近年来国际上多个实验小组利用共振荧光激发分立量子点的方法，大幅度提高了单光子发射全同性和确定性操控。这类高品质的单光子源可以用于量子光子逻辑门、波色取样等，为实现光量子计算应用提供了可行性。中国科学技术大学（以下简称中科大）是量子光学物理、量子通信领域的先进研究单位，2011年率先实现了量子点共振荧光测试方法，观察到了高确定性单光子发射。
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分立量子点单光子器件有望取代激光衰减技术实现的模拟量子光源，而量子点-光纤耦合、量子点-波导耦合、量子点-波导-光纤混合耦合技术是目前科学家们研究的技术重点。铟砷量子点单光子发射面临发光波段窄、收集速率低的瓶颈问题。量子点单光子发射可通过与光学微腔耦合得以增强，高Q值光子晶体腔耦合单量子点结构制备难度大。单光子发射收集依赖共聚焦显微光路，显微物镜数值孔径、光路损耗、空间滤波孔损耗等都会影响单光子收集效率。而且，共聚焦光路对隔震性要求高。
探索实现稳定可靠的高耦合效率光纤或者波导-光纤量子点器件结构是实用化技术迫切需要解决的难题。此外，单光子全同性即使在液氦低温下基本消除了晶格振动引起的退相干，受制于量子点周围浸润层带电的影响，量子点单光子发射仍存在时间抖动、频率抖动问题，激子态退相干会显著引起单光子品质下降，光子全同性最好只达到70%。基于相位编码的单光子量子密钥分发（QKD）限制了量子点单光子源在量子通信领域的实用化。
为拓展分立量子点发光波段、提高发射收集效率，中科院半导体所研究团队实现了以下突破：
（1）采用纳米线中嵌入铟砷量子点或镓砷量子点的结构，利用纳米线空间分立性保证了低密度分立点的形成。同时，纳米线波导增强了单光子垂直出射方向性；
（2）采用原位烧点法精确监控量子点临界成岛淀积量，从而提高单量子点生长成功率；
（3）采用铝镓砷势垒层，实现860～880纳米波段量子点单光子发光。中科大研究团队采用该量子点单光子实现了单光子与光学晶体稀土掺杂原子间的量子态相干存储，实现了周期极化波导参量下转换产生的1550纳米波段单光子；
（4）采用垂直双层应力耦合铟砷单量子点，将单光子发光波段拓展至1310纳米；
（5）制备分布布拉格反射镜（DBR）微柱谐振腔与量子点耦合，提高了单光子发射亮度；
（6）设计制备成功光纤直接耦合量子点微柱单光子器件，实现了大容差、高效率、稳定性量子点光纤耦合输出单光子源。最终，分立量子点成功实现了0.85～1.31微米波段的单光子发射，发射速率达到兆周/秒（Mcps），单光子二阶强度关联纯度因子小于0.1，光纤耦合器件结构为量子点单光子源实用化奠定了技术基础。
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在上述研究过程中，研究人员发现，自组织铟砷单量子点的成岛强烈依赖微观局域生长条件的差异，而非宏观片上生长条件的差异。例如，研究人员尝试采用原位烧点法结合片上均匀束流来增加片上可用单点区域，而实验结果发现，单点分布仍然不均匀，强烈依赖片上温度分布。相同淀积量下，温度较低且分布不均的边缘区优先成岛；温度较高且分布均匀的中央区成岛较晚且密度较低。而且统计发现，在微区光谱中显示分立谱线的920纳米波段单量子点对应原子力显微镜（AFM）中7～8纳米高度的分立量子点，其他小点的发光给出位于880纳米波段的光谱包络，也就是说，“单量子点”并非真实的单个量子点，而是像在人群中突然出现的“姚明”一样。单量子点的形成，依赖于不均匀的微观局域生长环境，如温度、应力等。微观局域应力分布正是纳米线表面分立量子点和垂直双层应力耦合单量子点的形成机制。
为了改善量子点单光子全同性，中科大研究团队在国际上首次采用脉冲共振激发技术和多重滤波技术，显著消除了激子态退相干和发射时间抖动，使单量子点确定性发射高品质、全同性单光子。实验产生的单光子信噪比超过300 :1，二阶关联函数小于1.5%，光子全同性优于97%，这些技术指标都跻身世界前列。在此基础上，研究团队又将量子点单光子用于量子网络中进行波色取样，演示了基于量子点单光子的光学量子计算的可行性。
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2013年以来，由中科院半导体所、电子科技大学、中科大、中国科学院长春光学精密机械与物理研究所、华中科技大学等单位组成的科研团队在分立量子点可控生长及高效纳米发光器件研制方面开展研究并取得了一系列重要成果。其中，中科大半导体所研究团队基于分子束外延技术优势，通过优化镓砷基铟砷量子点的结构、生长方法和参数等，掌握了密度可控、高发光质量860～1340纳米波段单量子点生长技术，通过制备纳米线基底、DBR微腔以及刻蚀微柱等技术，提高了分立量子点发光强度，并通过光纤直接耦合实现了900纳米波段全光纤量子点单光子源，为量子点单光子源实用化提供支持。
中科大基于自身优势技术——脉冲共振激发，使单量子点发射确定性、高品质、全同性单光子，并将单光子用于量子网络中进行波色取样，演示验证了基于量子点单光子的光量子计算的可行性。这些创新成果将为基于固态量子点的量子通信和量子计算提供理论支撑、核心技术与关键器件，满足国家重大应用需求。
本项目利用先进的分子束外延等纳米制备技术，研究了分立量子点极小有源介质中载流子操控、光子与电子态耦合及相干演化机理，研制了单光子发光的高性能纳米发光器件，建立了单光子精密光谱学分析技术，对推动量子光子信息技术实用化、增强我国纳米器件研制国际竞争力具有十分重要的意义。
致谢：感谢国家973计划项目“分立量子点可控高效纳米发光器件机理及制备基础研究”（项目编号：2013CB33300）的支持。
牛智川：中国科学院半导体研究所研究员。
王志明：电子科技大学教授。
陆朝阳：中国科学技术大学教授。
佟存柱：中国科学院长春光学精密机械与物理研究所研究员。
尚向军：中国科学院半导体研究所助理研究员。
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