基于表面残碱增加的废旧锂离子电池正极材料的绿色回收工艺设计| 万立骏院士/郭玉国教授 EES

文章信息

基于表面残碱增加的废旧锂离子电池正极材料的绿色回收工艺设计

第一作者：范敏

通讯作者：孟庆海*，万立骏*，郭玉国*

单位：中国科学院化学研究所

研究背景

锂离子电池（LIBs）作为一种可持续的清洁能源，在很大程度上缓解了对能源危机和环境问题的担忧。过去几年中，LIBs的飞速发展进一步推动了电动汽车的蓬勃发展。

在第一批已淘汰的电动汽车中，废旧LIBs的回收同时面临着巨大的机遇和挑战。这些废旧LIBs具有巨大的经济价值和潜在的环境危害。现有的回收工艺尚不完善，仍然存在二次污染、工序复杂或成本较高等问题，因此亟需针对锂离子电池开发效率高、绿色环保且过程简单的可持续回收工艺。

文章简介

近日，中国科学院化学研究所万立骏院士和郭玉国教授团队在国际顶级期刊Energy & Environmental Science上发表题为“Increased residual lithium compounds guided design for green recycling of spent lithium-ion cathodes”的研究工作，文章的第一作者是博士研究生范敏，通讯作者为孟庆海博士、万立骏院士和郭玉国教授。

这项工作对衰减后的LiNi1-x-yCoxMnyO2电极的微观结构演变进行了全面深入的研究，然后提出了一种有针对性的方法，利用废旧正极材料表面增加的残碱来设计了一种仅用纯水进行分离活性物质和集流体的方法，并结合了固相烧结再生，实现了退役锂离子电池正极材料的绿色闭环回收。

导师专访

该领域目前存在的问题？这篇文章的重点、亮点。

回收废旧锂离子电池从资源和环境上都具有重要意义，是实现锂电池可持续发展的重要环节，学术界和产业界也针对性地开展了广泛的研究。当前，从矿物冶金和铅蓄电池、镍氢电池回收中借鉴经验，锂离子电池的回收已经形成了一些较为成熟的工艺，但仍然存在许多的问题和挑战。比如作为预处理的重要环节，分离活性物质和集流体目前主要使用酸碱、高温或有机溶剂，存在高能耗和高污染等问题，需要进一步开发更加绿色的分离方法。本工作中，基于对经历长循环后的废旧正极片组成、结构等全面的研究分析，利用循环产生的变化设计了针对废旧正极材料的极其简单但高效的分离方法，结合现有直接再生工艺实现了正极材料的闭环回收，整个回收过程经济高效且避免了二次污染。

本文要点

要点一：本文设计了一种极其简单但有效且环保的方法，成功地将废旧正极材料与铝箔分离。这种高效的分离方法不仅避免使用有机溶剂，而且还防止了二次污染。

要点二：该分离过程利用纯水取代现有技术中昂贵的有机溶剂，大大降低了回收成本和操作毒性，并实现了正极材料的闭环回收。

要点三：这样一种从微观结构变化出发进行回收工艺设计的路线可以为将来更有针对性的废旧电池回收提供新的研究思路。

导师专访

您对该领域的今后研究的指导意见和展望

目前废旧锂离子电池回收中对失效机制的关注不够，今后应当基于循环产生的变化对回收的各个环节开发更具有针对性的工艺设计，更多地挖掘废旧电池本身的特性，从而提高回收效率，减少回收工艺的步骤和过程中的二次污染。这项工作正是基于这样的研究思路开发了一种绿色、简单、高效的废旧正极材料回收方法，也为未来废旧电池的回收思路提供了新的灵感。

第一作者专访

1. 该研究的设计思路和灵感来源

目前回收工艺的设计很少从废旧极片本身的特点出发进行设计，本工作在深入探究经历长循环后的极片在组成、结构和形貌上的变化后，利用循环产生的特点对活性物质的分离方法进行了设计。正是基于这些特点，可以采用有别于分离新鲜极片的、更加简单的方法，对废旧正极材料进行分离。

2. 该实验难点有哪些？

在实验过程中，清晰直观地表征分离机制是最大的难点。由于分离发生在界面很小的范围内，想要捕获界面处反应产生的物质来进行分析和表征需要开展更为精细的实验。

3.该报道与其它类似报道最大的区别在哪里？

①与现有的废旧锂离子电池正极材料的分离方法相比，本研究所采用的分离方法没有使用任何酸碱、有机试剂，也没有进行加热，且在较短的时间内实现了良好的分离效果。

②本研究是从废旧极片的角度出发，因此设计的分离方法更加具有针对性，不同于传统分离方法中破坏粘结剂或溶解粘结剂来达到分离效果，这项工作中的分离是作用在活性物质与集流体的界面处，破坏界面处的连接来达到分离铝集流体的目的。

③本研究是从结构变化引导回收工艺设计，利用自身特性在不影响回收效果的同时简化整个回收流程。

文章链接

Increased residual lithium compounds guided design for green recycling of spent lithium-ion cathodes

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ee/d0ee03914d#!divAbstract

郭玉国研究员课题组介绍

郭玉国，中科院化学所研究员，中国科学院大学岗位教授，博导，中科院分子纳米结构与纳米技术重点实验室副主任。

现兼任中国化学会青年化学工作者委员会副主任、中国化学会电化学委员会委员和“化学电源”分会主席、中国化学会纳米化学专业委员会委员、中国材料研究学会青年工作委员会理事、中国硅酸盐学会固态离子学分会理事和副秘书长。应邀担任美国化学会ACS Applied Materials & Interfaces副主编， Nano Research、Energy Storage Materials、ChemElectroChem、Solid State Ionics、《中国科学：化学》、《电化学》、《储能科学与技术》等10余种国内外期刊的编委。

主持承担科技部国家重点研发计划项目、科技部973计划课题、国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金重点项目、中国科学院重点部署项目、中国科学院战略先导A类项目课题、北京市科技计划课题及工信部和企业的横向项目。

曾荣获北京市科学技术奖杰出青年中关村奖、中国青年科技奖、中国科学院青年科学家奖、中国科学院杰出青年、国际电化学会ISE Tajima Prize、国际能量存储与创新联盟青年成就奖、国际电化学能源科学院IAOEES卓越研究奖、美国麻省理工学院全球杰出青年创新家TR35、美国国家地理新兴探索者、亚洲化学学会联合会FACS杰出青年化学家、首届“SCOPUS寻找未来科学之星”纳米科学领域金奖、中国化学会青年化学奖、中国电化学会青年奖、中国材料研究学会科学技术奖、中国科学院在北京科技成果转化奖等奖励和荣誉。

主要研究方向为纳米能源材料与电化学储能技术。在高比能锂离子电池、锂硫电池、固态电池、钠离子电池等电池技术及其关键材料方面取得一些研究成果，致力于推动基础研究成果的实际应用，开发出的高性能硅基负极材料实现了产业化。在Nat. Mater.、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Acc. Chem. Res.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Chem、Joule、Energy Environ. Sci.等国际知名期刊上发表SCI论文320余篇，他人SCI引用超过36000次，h-index为101，连续七年被科睿唯安评选为全球“高被引科学家”，出版电池材料方面英文专著1部。申请国际PCT和中国发明专利118项，获美、德、英、日等国发明专利授权7项，中国发明专利授权74项，成果转化多项。

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