FESE: 哈尔滨工业大学研究组 寒区城市大气中二次无机气溶胶生成

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https://journal.hep.com.cn/fese/EN/10.1007/s11783-021-1452-0

文章出版：Front. Environ. Sci.  Eng. 2022, 16(2): 18

原文信息

题目：

Formation of secondary inorganic aerosol in a frigid urban atmosphere

作者：

Yuan Cheng ¹, Qinqin Yu ¹, Jiumeng Liu (✉)¹, Youwen Sun (✉)², Linlin Liang ³, Zhenyu Du ⁴, GuannanGeng ⁵, Wanli Ma ¹, Hong Qi ², Qiang Zhang⁵, Kebin He ⁵

作者单位：

1 Harbin Institute of Technology, China

2 Chinese Academy of Sciences, China

3 Chinese Academy of Meteorological Sciences, China

4 Environmental Development Center of the Ministry of Ecology and Environment, China

5 Tsinghua University, China

通讯作者邮箱：

[e-mail]；

[e-mail]

关键词：

Haze (霾);

Sulfate (硫酸盐);

Nitrate (硝酸盐);

Heterogeneouschemistry (非均相化学);

Biomassburning (生物质燃烧)

文章亮点

• 哈尔滨严寒天气条件下，硫氧化率（SOR）仍与湿度（RH）表现出显著正相关；

• 与北京冬季相比，哈尔滨SOR整体偏低且SOR增长的临界RH较高（~80%）；

• 随温度上升，氮氧化率（NOR）的增加比SOR更为显著；

• 生物质燃烧排放对NOR有促进作用，但对SOR影响不大。

文章简介

硫酸盐、硝酸盐和铵盐（SNA）等二次无机气溶胶对人体健康、雾霾、酸雨和气候变化等有重要影响。前期中国冬季SNA生成的外场观测研究，主要集中在华北平原，尤其是北京地区。因此，目前对中国特大城市冬季SNA的理解，主要依赖于0°C左右典型温度的结果。例如，北京冬季各种非均质途径硫酸盐生成估计通常是在–2 °C左右。东北的哈尔滨-长春地区从深秋到初春气温比北京更低，月平均温度通常在0°C以下，冬季更在-10 °C以下；在此期间，取暖使用的燃料燃烧会导致大量空气污染物排放，其中包括NOx和SO₂等重要SNA前体物，另外该地区较普遍的秸秆露天燃烧也会加剧污染。哈尔滨工业大学刘久萌副教授研究组于2018-2019年采暖季在哈尔滨进行了为期6个月的逐日PM_2.5样品采集，拟探讨SNA对相对湿度（RH）的依赖特性、硫酸盐和硝酸盐形成对温度和生物质燃烧排放的响应，并尝试用一种半定量的方法区分前体物浓度和氧化率对硫酸盐与硝酸盐两者之比的影响。

研究发现，在哈尔滨只有在较高的RH条件下才观察到硫酸盐生成增加，且在不同环境温度下具有相同的RH阈值 (~80%)。与北京冬季相比，哈尔滨采暖季RH阈值明显较高，而硫氧化率(Sulfur Oxidation Ratio, SOR)的增加对RH的依赖性没有北京显著。观测期间出现高RH情况很少，而在其他低RH时期SOR通常较低，约为0.1，因此硫酸盐的形成是低效的。剔除掉几个高RH样品之后，发现SOR和氮氧化率(Nitrogen Oxidation Ratio, NOR)呈现出随温度升高而增加的趋势，且NOR的增加更为明显。同时，生物质燃烧排放对SNA形成也有明显影响，观察到NOR会随着生物质燃烧影响的增强而增加，然而SOR并没有明显变化。此外，该研究还进一步探讨了PM_2.5中硫酸盐与硝酸盐的相对变化规律。观测表明，硝酸盐与硫酸盐的比率随温度升高而呈现上升趋势；基于半定量方法，作者进一步将这一趋势主要归因于NO₂/SO₂比例随温度而产生的变化。研究还发现硝酸盐与硫酸盐的比率随细颗粒物浓度增加而上升，而这则主要归因于生物质燃烧引起SOR和NOR的相对变化。

图1  摘要图

编委点评

二次无机气溶胶是PM_2.5重要组成部分，对我国北方冬季PM_2.5污染和雾霾发生有重要影响，不同城市群地区污染物排放和气象条件不同，冬季SNA的形成机制也会呈现不同特点，而外场观测可为SNA形成机制提供直接佐证。该论文在比北京更冷的哈尔滨，在采暖季基于长期外场观测研究了寒冷大气环境中特征的气象（相对湿度、温度）和源排放（生物质燃烧）因素对SNA形成的影响，丰富了对低温条件下SNA形成机制的科学认识，也可为东北寒区冬季重污染防治提供有益启示。

编者 | 李心怡

点评 | 张艳利

致  谢

张艳利，中国科学院广州地球化学研究所研究员，博士生导师，FESE青年编委。研究方向为大气痕量活性气体地球化学。主持国家自然科学优秀青年基金、重点研发计划课题等项目，第一/通讯作者在Environ. Sci. Technol. Lett., J. Geophys.Res.-Atmos., Atmos. Chem. Phys.等杂志发表论文30余篇。个人主页：

http://www.gig.cas.cn/sourcedb_gig_cas/zw/rck/201609/t20160901_4657522.html

李心怡，女，23岁，中国科学院广州地球化学研究所2021级硕士生，导师为王新明研究员，研究方向为二次有机气溶胶生成的烟雾箱模拟。

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