中国科学院长春应用化学研究所杨向光研究员团队:基于“复合能量阱”模型构建耐烧结Pt基催化剂
中国科学院长春应用化学研究所杨向光研究员团队基于“复合能量阱”模型,设计并制备出Pt/CeO2/NiAl2O4/Al2O3@SiO2,实现了贵金属Pt基催化剂可耐1000℃烧结。
纳米尺度催化剂通常较传统体相催化剂有更高的催化活性。活性组分粒径越小活性会越高,然而,小尺寸的活性组分易团聚或进一步长成大颗粒。在碳氢化合物的裂解与燃烧、甲烷的干/湿重整和汽车尾气净化等反应过程都需要在非常高的温度下进行,这会使纳米催化剂因烧结而丧失活性或产物选择性,极大限制了纳米催化剂的实际应用。对于纳米粒子的烧结过程,科研工作者认为涉及了两种过程:一种是熟化过程,单原子或分子物种从一个粒子迁移到另一个粒子;另一种是迁移过程,整个粒子经过迁移、聚集,长成大颗粒。由于高温情况下熟化过程难以避免,提高催化剂稳定性的主要策略目前只能采取“限域效应”或构建“迁移势垒”途径,通过抑制纳米粒子迁移实现的。
最近,中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验和吉林省绿色化学与过程重点实验室杨向光研究员团队基于“复合能量阱”模型,制备出Pt/CeO2/NiAl2O4/Al2O3@SiO2模型催化剂,有效抑制了负载型纳米粒子的迁移与团聚,该模型催化剂经1000℃老化后仍具有很高的活性。密度泛函理论计算结果表明,高稳定性源于该催化剂结构中存在两种可叠加的“限域效应”,“复合能量阱”模型也适用于其它负载型催化剂的研究与开发。论文第一作者为长春应化所李经纬和李凯,通讯作者为张一波副研究员和杨向光研究员。
图1 “复合能量阱”示意图 (a) CeO2/Al2O3;(b) CeO2/Al2O3@SiO2;(c) CeO2/NiAl2O4/Al2O3;(d) CeO2/NiAl2O4/Al2O3@SiO2.
该研究结果以“Sinter-resistant and high-efficient Pt/CeO2/NiAl2O4/Al2O3@SiO2 model catalyst with “composite energy trap”为题在线发表于SCIENCE CHINA Chemistry。
Citation:Li J, Li K, Sun L, Zhang Z, Wu Z, Zhang Y, Yang X. Sinter-resistant and high-efficient Pt/CeO2/NiAl2O4/Al2O3@SiO2 model catalyst with “composite energy trap”. Sci. China Chem., 2020, DOI:10.1007/s11426-019-9678-5.
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