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朱美芳院士课题组:用于连续流动催化反应的纤维基反应器平台

中国科学:化学 中国科学化学 2022-06-22
东华大学材料学院朱美芳院士课题组通过界面纳米杂化的方法,在纤维表面精确构筑共形生长的金属氧化物纳米片,并以此复合纤维设计制备了多种形式的反应器,将其应用于含有机染料水溶液的连续流动处理,使其成为连续流动催化反应的理想平台。

连续流动微反应器以其独特的反应途径、高反应活性和可重复使用性,为解决实际应用中的纳米催化问题提供了切实可行的解决方案。然而,目前可以用来进行纳米催化反应的连续流动微反应器的种类往往受限于流动反应平台类型,无法充分发挥其潜力。朱美芳院士课题组通过界面纳米杂化的方法,在纤维表面精确构筑共形生长的金属氧化物纳米片,并以此复合纤维设计制备了多种形式的反应器。

作者首先以石英纤维为催化剂载体,结合水热生长与热处理的方法,在纤维表面共形构筑了氧化镍纳米片。通过SEM表征纤维的表面形貌,如图1所示,纤维表面均匀地负载了一层2D氧化镍纳米片,纳米片之间相互交错堆砌,其厚度大约为20 nm。EDS元素测试结果表明,Ni、Si和O元素均匀分布在纤维表面。

图1  石英纤维上共形生长氧化镍纳米片的SEM及TEM表征 

为了评价复合纤维在反应物连续流动下的催化性能,将其填充到透明蠕动泵管中(复合纤维用量及填充长度固定),组装成管式固定床反应器(图2)。在蠕动泵的作用下,将含有反应物的反应液体系输送到反应器中。在一定的流速下,反应器能以几乎100%的高效率将染料催化还原,且在处理含有多种染料的混合溶液体系中表现同样高效。

图2  QF@NiO微反应器的连续流动催化性能 

除了上述所展示的管式填充的固定床反应器外,作者还设计制备了滤头式和平板式固定床反应器,并将其应用于4-硝基苯酚的连续流动催化加氢反应,均表现出高催化效率(图3)。

图3  基于QF@NiO的多功能连续流动微反应器

该研究将氧化镍纳米片共形生长在QF上,并将QF@NiO复合纤维组装到一个固定床平台上,以4-硝基苯酚的加氢反应为模型反应,研究其连续流动催化反应。得益于纤维基催化体系的三维(3D)多孔结构,反应物分子很容易扩散到纤维间的孔隙结构中,与催化活性位点接触,从而有效地促进了连续流动催化反应的进行,实现高催化反应效率。此外,QF@NiO纤维基复合材料具备不同尺寸、形状和构型等,可实现连续流动微反应器的多样性和多功能性,有望更广泛地应用于多种纳米催化体系。

论文第一作者为东华大学材料学院的博士生范家辉,通讯作者为东华大学材料学院的朱美芳院士及课题组青年教师费翔。 详见:Jiahui Fan, Jian Lu, Zhou Sha, Weiwei Zuo, Xiang Fei, Meifang Zhu. Conformally anchoring nanocatalyst onto quartz fibers enables versatile microreactor platforms for continuous-flow catalysis. Sci. China Chem., 2021, 64 (9): 1596–1604.

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