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Nature: 复旦大学首次观测到量子自旋液体中的分数化激发

复旦大学 知社学术圈 2022-09-22

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近日,复旦大学物理学系赵俊课题组与陈钢课题组及合作者利用中子散射技术在量子自旋液体候选材料YbMgGaO4中首次观测到了分数化自旋激发----完整的自旋子激发谱,这一结果为该体系中量子自旋液体态的实现提供了强有力的证据。12月5日,相关研究论文“Evidence for a spinon Fermi surface in a triangular lattice quantum spin liquid candidate”在线发表于《自然》(Nature)杂志(DOI: 10.1038/nature20614)。复旦大学物理学系研究生沈瑶、李耀东、沃弘樑为该论文的前三名作者,该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和“千人计划”青年项目共同资助。


赵俊博士2002年清华大学物理系毕业,2010年获美国田纳西大学博士学位,入选中组部青年千人计划,今年入选2016中国十大新锐科技人物候选人


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本文转载自复旦大学,特别致谢!


量子自旋液体:一种全新的物质态


量子自旋液体是指系统中有很强的自旋关联,但是到绝对零度都不出现磁有序的一种新的物质态。这一概念最早在1973年由现代凝聚态之父P. W. Anderson从理论上提出。Anderson在研究反铁磁三角格子体系时,认为其基态可能是共振价键自旋液体态。这个概念在1987被Anderson用来解释高温超导机理,引起了广泛关注。在此之后,研究者发现量子自旋液体在量子计算中也有潜在的应用前景。现在,量子自旋液体是凝聚态理论和实验研究中的重要课题。


对于一般的磁性材料,在低温下由于热涨落的作用减弱,磁矩之间的关联会使得系统趋向于进入一个磁有序的状态,产生铁磁、反铁磁等磁有序、并且产生和这些有序相关的对称性破缺。然而如果在这个体系中存在较强的几何阻挫或竞争性的磁相互作用,系统无法找到一个能够同时满足所有磁相互作用要求的有序态,同时量子涨落使得体系能从一个态隧穿到另一个态,最终系统的基态是一个拥有无限重简并的叠加态。于是,在这样一个体系中,自旋并没有固定的指向,而是一直在变化(量子叠加态),类似于一种液态的性质,量子自旋液体因此得名。


虽然量子自旋液体整体表现出一种无序态,但实际上这种无序态是由于无限重简并的基态导致的,在量子自旋液体中,各个自旋是高度纠缠在一起的。高度纠缠的自旋整体上却表现出无序性,这便是量子自旋液体真正的魅力所在。


另外,量子自旋液体不能用朗道相变理论来描述。按照朗道相变理论,物质从一个态相变到另外一个态必然伴随着对称性的变化,并且可以由一个序参量来描述该过程。然而对于量子自旋液体,从顺磁态到量子自旋液体态的整个相变过程没有对称性的变化,相应的也无法用特定的序参量来描述。因而和常规理论手段相比较,拓扑序、规范结构等概念更加适合描述量子自旋液体及其相变过程。


实验室里的艰难探索


量子自旋液体这一概念一经提出便吸引了众多物理学家的目光,这不仅源于其应用前景,如高温超导机理、量子计算,更因为其背后蕴含复杂深刻的物理。经过四十多年研究,人们已经取得了很多理论方面的成果,提出了多种多样的量子自旋液体的基态。实验上对量子自旋液体的探索虽然也取得了一些成果,但公认的量子自旋液体存在的实验证据仍然缺乏。这一方面是因为量子自旋液体这种新奇的物质态没有类似传统相变所对应的对称性破缺和序参量,另一方面是因为很多量子自旋液体候选材料无法生长高质量大尺度的单晶样品,因此阻碍着人们对量子自旋液体的深入研究,使得量子自旋液体在实验上的实现仍然悬而未决。


最近,一个新的量子自旋液体候选材料YbMgGaO4进入了该课题研究人员的视线,这是一种准二维的三角晶格反铁磁体。在此材料中,磁化率、比热等多种手段都没有发现低温下有反铁磁有序的迹象,说明其基态是一种无序态。更有意思的是,这个体系存在很强的自旋轨道耦合,从而导致了各向异性磁相互作用,这种相互作用可以增强量子涨落从而有可能帮助形成量子自旋液体基态。经过长时间的艰苦摸索,复旦大学的研究人员利用新建成的高温高压光学浮区单晶炉成功的生长出了高质量、大尺度的单晶样品,这让深入研究该样品的微观性质成为可能。


自旋子:一种奇异的分数化激发


中子散射技术经过数十年的发展已经成为一种跨学科、多用途的成熟测量手段。中子不带电,因而可以深入到样品内部;同时中子又带自旋,因而可以探测样品的磁激发;所以非弹性中子散射是测量自旋激发的强有力手段。在过去数十年间,非弹性中子散射在高温超导等强关联电子体系等研究中起到了举足轻重的作用,做出过许多重大发现。


对于传统的磁性材料,如铁磁体和反铁磁体,其准粒子激发可以由自旋波或磁振子激发描述(磁振子magnon是一种零电荷且自旋为1的准粒子);而对于量子自旋液体,其准粒子激发是分数化的自旋子激发(自旋子spinon是一种零电荷自旋为1/2的准粒子)。由于这种分数化激发的奇异性与独特性,研究自旋子激发成为了探索量子自旋液体的必要途径,而非弹性中子散射则恰好是测量自旋子激发的有效手段。为此,该课题研究人员利用中子散射技术对YbMgGaO4单晶样品进行了细致的测量。


研究发现该样品的磁激发并不是尖锐的自旋波(磁振子)激发,而是覆盖了布里渊区大片区域的连续谱。这种连续谱普遍存在于整个磁激发的带宽之内,并主要集中在布里渊区边界,而在布里渊区中心附近信号则被压制,从而在色散谱上形成了V字形的上边沿。这种连续谱是自旋子激发的典型特征,由中子激发的去禁闭的自旋子对造成。进一步的理论计算表明,这种连续谱在低能具有较高的态密度,其整体形状与自旋子费米面附近的粒子-空穴激发谱的计算结果相吻合,而和狄拉克量子自旋液体的激发谱相左。该结果也和该体系的极低温比热结果相吻合,说明YbMgGaO4很可能是一种具有U(1)规范场涨落的自旋子费米面量子自旋液体。


这项研究首次在二维三角格子体系中观测到了完整的自旋子激发谱,这为量子自旋液体的实现提供了强有力的实验证据,为量子自旋液体的研究注入了新的动力。审稿人对这项工作给予了高度评价:指出“数据质量非常高——比过去在Science和Nature上面发表的最好的数据都更令人信服”,并称“对量子自旋液体的探索已经持续了四十余年,是量子材料中最深刻的问题之一,这个结果既是原创性的(original)、且非常重要(quite significant)”。


该项研究的中子散射实验在法国劳厄-郎之万实验室、德国亥姆霍兹中心和美国橡树岭国家实验室完成,实验过程得到了相关仪器科学家的协助。其他合作人员包括英国卢瑟福实验室的H. C. Walker博士、中国人民大学张清明研究组、原子能院的郝丽洁研究组和美国国家标准局的L. W. Harriger博士。



a, 透明的YbMgGaO4单晶样品,具有镜面般平整的解理面。 b, 中子散射在70mK低温下测量的自旋子连续谱。 c, 基于自旋子费米面的粒子-空穴激发计算得到的激发谱。


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