npj: 浊点工程的机器学习—聚合物逆向设计

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聚合物因其具有高度可调的物理、化学和电学性质，因而在结构和功能材料系统中无处不在。通过聚合物与其他聚合物、溶液和它们自身的相互作用，可描述聚合物在多个长度范围内的顺序，确定其相的性质。有一种相的性质叫浊点，即，聚合物不再与溶液混溶时的温度。许多研究将浊点与一个或两个实验变量（如，结构和温度）之间的简单关系制成表格，或者提供与数据的多项式拟合。应用机器学习密度泛函理论（DFT）计算，可预测聚合物体材的光电和物理性质。然而，这种方法对于聚合物系统来说，在计算上特别昂贵，且各参数在大范围内变化时，难以实现高精度、可扩展的逆向设计。 

由新加坡材料研究与工程研究所的Jatin N. Kumar教授领导的团队，开发了一种机器学习框架，用于依据目标相的特性（特别是浊点）来预测聚合物结构（拓扑结构、组成、功能和尺寸）。该框架适应多种长度尺度的复杂无序，即，可区分聚合物与小分子、无机晶体和系统结构的优化。通过合理应用机器学习方法，作者在聚合物设计方面实现了概念上的重大进步。

他们通过三个重要步骤实现了聚合物的设计：

• 首先，策划并分类历史数据和新数据；

• 其次，选择并微调基于梯度增强回归和决策树的机器学习模型，从而得到3.9℃的浊点预测精度（RMSE），该模型能够很好地规范化明确定义的历史数据集，以及新合成的分子量呈不对称分布的聚合物；

• 再次，经粒子群优化的聚合物逆向设计，该步骤基于所训练数据（37℃、45℃、60℃、80℃）的浊点范围扩展的期望浊点，对新聚合物的设计进行预测。

作者讨论了逆向设计方法如何扩展用于多个目标函数，演示了如何通过神经网络集合作为交叉验证技术，以便推断超出训练集之外的数据，从而筛选出17种具有最低预测方差的聚合物。预测聚合物的RMSE与正向模型的RMSE相似。该方法提供了前所未有的对聚合物主动设计的实例，有望显著加速依据浊点等多种目标性能的聚合物设计。

该文近期发表于npj Computational Materials 5: 73 (2019)，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。

Machine learning enables polymer cloud-point engineering via inverse design 

Jatin N. Kumar, Qianxiao Li, Karen Y. T. Tang, Tonio Buonassisi, Anibal L. Gonzalez-Oyarce & Jun Ye 

Inverse design is an outstanding challenge in disordered systems with multiple length scales such as polymers, particularly when designing polymers with desired phase behavior. Here we demonstrate high-accuracy tuning of poly(2-oxazoline) cloud point via machine learning. With a design space of four repeating units and a range of molecular masses, we achieve an accuracy of 4 °C root mean squared error (RMSE) in a temperature range of 24–90 °C, employing gradient boosting with decision trees. The RMSE is >3x better than linear and polynomial regression. We perform inverse design via particle-swarm optimization, predicting and synthesizing 17 polymers with constrained design at 4 target cloud points from 37 to 80 °C. Our approach challenges the status quo in polymer design with a machine learning algorithm that is capable of fast and systematic discovery of new polymers.

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