npj：钙钛矿结构和电子性质—分层卷积神经网络机器学习

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实现商业上可行的太阳能电力对于确保长期经济增长和减轻气候变化的影响至关重要。金属卤化物钙钛矿（MHP），尤其MAPbI₃ (MA=CH₃NH₃)，是目前研究最多的太阳能电池材料，其功率转换效率（PCE）约为25.2％，超过了目前商业化的太阳能电池，如多晶硅（c-Si，21.3％）、碲化镉（CdTe，22.1％）和铜铟镓硒（CIGS，22.3％）。但是，与传统的太阳能电池材料相比，MHP的主要优点是它们易于大规模合成且成本相对较低。此外，其在可见光区域的吸收系数>3.0×10⁴cm⁻¹ 、激子结合能低所导致的自由电子和空穴量子产率高、长的电子-空穴扩散长度、电子良性点和晶界缺陷。MHP是串联太阳能电池，能将宽带隙的“顶部电池”与窄带隙材料（如硅）耦合为“底部电池”。鉴于晶体硅具有1.1 eV的带隙，需要具有1.75 eV带隙的材料才能使两个结的电流匹配。当前的研究重点是探寻成本低廉、稳定且无铅的MHPs单个吸收器或串联太阳能电池最佳材料，但材料设计的化学空间仍然过于宽泛，需更有效的搜索方法来寻找不同带隙范围的钙钛矿结构。

美国匹兹堡大学机械工程与材料科学系的Wissam A. Saidi教授等，系统地开发了一个包含862个MHP结构和带隙特性的数据集，目的是开发一个预测性ML模型，以捕获该化学空间的复杂趋势和相关性。他们主要通过关注有机分子的变化来构建材料设计空间，与无机体系相比，有机分子的结构具有极大数量的可能性。作者为MHP开发了一种ML方法，该方法将：

1. 使用易于计算的描述符准确估算带隙；

2. 克服目标值分布不平衡的小型数据集问题，即目标值的某些范围部分可能样本太多，而其他部分可能样本太少或没有；

3. 使用简单的ML方法，这些方法在计算上并不苛求，并且相对容易理解和控制。

以此ML方法研究表明，由相对较小的神经网络元素组成的分层神经网络体系结构，可以解决所有这些约束。在这种情况下，ML元素的排列方式应使每个部分在预测过程中发挥特定的作用。每个元素都是使用卷积神经网络（CNN）框架构建的，并且除了其他元素之外，还针对其预设作用进行了独立训练。这样简化了神经网络的学习过程，也避免了对具有诸多隐藏层的更复杂的网络体系结构的需求。

该文近期发表于npj Computational Materials 6: 36 (2020)，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。

Machine-learning structural and electronic properties of metal halide perovskites using a hierarchical convolutional neural network 

Wissam A. Saidi, Waseem Shadid & Ivano E. Castelli 

The development of statistical tools based on machine learning (ML) and deep networks is actively sought for materials design problems. While structure-property relationships can be accurately determined using quantum mechanical methods, these first-principles calculations are computationally demanding, limiting their use in screening a large set of candidate structures. Herein, we use convolutional neural networks to develop a predictive model for the electronic properties of metal halide perovskites (MHPs) that have a billions-range materials design space. We show that a well-designed hierarchical ML approach has a higher fidelity in predicting properties of the MHPs compared to straight-forward methods. In this architecture, each neural network element has a designated role in the estimation process from predicting complex features of the perovskites such as lattice constant and octahedral till angle to narrowing down possible ranges for the values of interest. Using the hierarchical ML scheme, the obtained root-mean-square errors for the lattice constants, octahedral angle and bandgap for the MHPs are 0.01 Å, 5°, and 0.02 eV, respectively. Our study underscores the importance of a careful network design and a hierarchical approach to alleviate issues associated with imbalanced dataset distributions, which is invariably common in materials datasets. 

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