操控五重低能电荷态——在二维材料中调和“宽带隙”与“非局域电子态” | NSR

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对半导体中孤立缺陷的量子态进行操纵，是实现多种量子器件的物理基础。具体来讲，这种操纵分为电荷操纵和自旋操纵。以往的研究主要集中于自旋操纵，但是这种操纵需要外加磁场等，难以实现量子芯片的小型化。因此，电荷操控也受到了广泛关注。尤其是，如果能够在单原子尺寸的孤立缺陷上实现对电子数目的精准操控，则可以将基于电荷的量子比特推到单原子尺度。

从物理原理出发，在单原子尺度上注入电荷需要克服充电能，而充电能随电荷数目的增加迅速上升，因此，要实现上述目标，就需要半导体同时具有宽能隙和非局域的电子态（以降低充电能）。但是宽带隙通常要求材料具有局域的电子态，也就是说，“宽带隙”和“非局域电子态”二者很难调和。

最近，中科院物理所（苟健博士、王旭光博士生、程鹏副研究员、吴克辉研究员、陈岚研究员）、清华大学（夏炳煜博士生、段文晖院士、徐勇教授）、新加坡国立大学（Andrew Wee教授）组成的联合科研团队利用新型二维材料解决了这一矛盾。相关成果发表于《国家科学评论》（National Science Review, NSR）。

研究者发现，如果使用电负性非常相近的两种金属元素构建出具有饱和价电子的二维材料，那么由于两种元素的价电子被饱和，材料具有较大的带隙，同时电负性的极性相近，材料中的缺陷态很容易形成非局域化状态。他们以生长在Si(111) 表面的二维类金属半导体Sn₂Bi为平台，深入研究了其中单个Bi空位缺陷的电子态特征，并利用扫描隧道显微镜（STM）的针尖施加顶栅电场，成功在Bi空位缺陷上实现了多达五重电荷态的操控。

含两个Bi空位缺陷Sn₂Bi的STM图(a)及相同位置下的微分电导map(b)。(c) Sn₂Bi上Bi空位缺陷的模型图 。

STM针尖所施加顶栅电场可以引起表面的能带弯曲。随着针尖靠近Bi空位缺陷，较小的栅压就可以实现对孤立缺陷态的充电，充电峰对应的电势（绝对值）逐渐降低。当针尖开始远离空位缺陷时，越来越大的栅压才能在缺陷位置实现相同大小的充电电场，从而对应充电峰的电势位置（绝对值大小）又重新变强。整个过程的结果表现出一套类抛物线形的充电峰图样。

 分别跨越两个相同类型缺陷（上图(a)中的A1和A2）的线路径微分电导谱。其中，垂直虚线标记了A1、A2缺陷的位置，点横线代表了计算得到的对应每一个充电峰的针尖引起的能带弯曲，弯曲能量如图标注所示。

根据这一原理，对应每一个充电峰的能量也可以很好地用解泊松方程进行求解和提取，所得的充电能并非指数上升，而是随电荷数近似线性变化，能量仅有100 meV。理论计算发现Bi空位缺陷电子态具有很强的非局域性，模拟的充电能大小和行为完美契合实验，解释了多重电荷态能存在于同一能隙中的物理本质。而这一利用非局域化电子态来降低多重电荷充电能的设计非常巧合地与传统量子阱的工作机制不谋而合。

由针尖引起的能带弯曲计算所得到的A1和A2分别对应充电能级能量的分布情况

这一系统性的工作不仅在二维类金属半导体Sn₂Bi中的Bi空位上实现了五重电荷态，其所揭示的工作机制也为未来获得更丰富的单原子多能级态提供了有效的指导思路。相较于传统量子阱，单原子缺陷中多电荷的操纵为未来基于电荷的量子器件研究和应用提供了一个很好的平台。

这一工作获得中国科技部、国家自然科学基金委、北京自然科学基金、中科院先导研究项目、北京未来芯片先进创新中心以及新加坡国家科学基金的支持。

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