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PdIr双金属烯:厚仅1纳米,显著提升小分子电催化性能 | NSR

The following article is from 中国科学杂志社 Author 《国家科学评论》

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具有原子层厚度的二维金属材料是极具前景的电催化材料,但其制备仍然极具挑战。最近,北京大学郭少军教授团队在《国家科学评论》(National Science Review, NSR)发表研究论文,报道了一种新方法制备出的原子级厚度钯-铱(PdIr)“双金属烯”(因结构与石墨烯相似而命名),其平均厚度仅1.0 nm,约五个原子层,横向尺寸在20-30 nm之间,且具有特殊的弯曲结构。

PdIr双金属烯的制备流程


PdIr双金属烯的结构形貌表征 

电化学测试结果表明,该弯曲型PdIr双金属烯的电化学活性面积高达127.5±10.8 m2 gPd+Ir-1,是目前报道的贵金属催化剂中的佼佼者。而且,它在不同电催化反应中均表现出优异性能:

  • 作为析氢反应(HER)催化剂,PdIr双金属烯达到10 mA cm-2的过电位仅为34 mV,在70mV过电位下的质量比活性为2.67 A mgPd-1,是商业化Pd/C催化剂的33倍(下图a, b)。

  • 作为甲酸氧化反应(FAOR)催化剂,PdIr双金属烯在相对RHE为0.5 V电位下的质量活性为2.7 A mgPd+Ir-1,5倍于商业化Pd/C催化剂(下图c, d),代表了目前报道的Pd基FAOR催化剂的最高水平。

PdIr双金属烯的催化性能 


研究者进一步探讨了PdIr双金属烯提升电催化反应性能的机制。扩展X射线吸收精细结构谱和X射线衍射结果表明,不同于一般合金纳米粒子,PdIr双金属烯中存在一定的本征晶格拉伸应变(1.1%)。密度泛函理论计算揭示,双金属烯弯曲结构带来的晶格切向应变,可以诱导其表面发生晶格畸变,从而形成具有不同配位状态的表面Pd、Ir活性位点,有助于显著降低电催化析氢反应和甲酸氧化反应的能垒,从而促进电催化反应。

PdIr双金属烯应变效应的理论计算 

该工作深入揭示了这类‘金属烯’材料独特的应变效应,及其对提升电催化性能的有效性,为高效能源电催化应用提供了重要的材料基础和技术支撑。

该研究在球差电镜分析方面与美国布鲁克海文国家实验室苏东研究员合作,在理论模拟方面与香港理工大学黄勃龙教授合作。研究受到国家杰出青年科学基金和首届北京市杰出青年基金等项目资助。


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