【太阳能电池】解耦合工程实现高效稳定FA-Cs钙钛矿基太阳能电池 | NSR

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目前，最高效率的单结钙钛矿太阳能电池的吸光层几乎都是基于甲脒基钙钛矿（FAPbI3），其纪录效率已经可与商业的晶硅太阳能电池相媲美。然而，FA基钙钛矿面临室温下相稳定性差的难题，易相变为光伏性能差的黄色非钙钛矿。理论上，引入Cs离子形成混合阳离子的甲脒-铯铅碘钙钛矿（FA1-xCsxPbI3）可实现高效率和高稳定性。但是，由于甲脒和铯基钙钛矿在结晶动力学上有显著差异，基于FA和Cs一步结晶方法制备的FA1-xCsxPbI3钙钛矿，面临着组分均匀性差、缺陷密度高的挑战。

在近期发表于《国家科学评论》（National Science Review, NSR）的文章中，上海交通大学赵一新教授与瑞典林雪平大学高峰教授课题组合作报道了一种解耦FA-Cs基钙钛矿结晶的新策略，制备了高效率高稳定性的混合阳离子钙钛矿。在这个策略中，首先制备高质量的FA前驱体薄膜，随后二次引入甲酸铯（HCOOCs）作为铯源进行铯掺杂处理，通过退火过程，实现甲脒和铯的结晶过程的有效解耦，从而获得高效的FA_1-xCs_xPbI₃钙钛矿太阳能电池。

示意图：结晶解耦制备 SCI-FA_1-xCs_xPbI₃钙钛矿薄膜

这种二次Cs引入法（sequential cesium incorporation，SCI）可以通过调节HCOOCs溶液浓度，来获得不同组分比例的高质量FA_1-xCs_xPbI₃ (x=0.05-0.16)钙钛矿。同时，相比与直接引入Cs源的一步法（one step, 1S）制备的1S-FA_1-xCs_xPbI₃钙钛矿，该方法制备的SCI-FA_1-xCs_xPbI₃钙钛矿具有更加均匀的Cs离子分布。

铯离子在SCI-FA_0.91Cs_0.09PbI₃和 1S-FA_0.91Cs_0.09PbI₃薄膜中的三维分布

进一步的物理机制研究表明，SCI-FA_1-xCs_xPbI₃钙钛矿的电子-声子耦合和晶格波动显著减少，使得富碘化物簇的形成受到抑制，从而有效提升了器件的稳定性。最终，基于SCI-FA_0.91Cs_0.09PbI₃的钙钛矿太阳能电池获得了24.7%的光电转换效率，这是目前报道的高稳定性甲脒铯铅碘钙钛矿体系的最高效率值。

基于FAPbI₃、SCI-FA_0.91Cs_0.09PbI₃和1S-FA_0.91Cs_0.09PbI₃的太阳能电池的J-V曲线和性能参数

此项工作为开发高质量混合阳离子钙钛矿开辟了新的思路，并有望应用于包括太阳能电池、发光二极管和探测器在内的钙钛矿光电器件。

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