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30多岁获国家杰青资助,3天内连续在Nature子刊、Science子刊和Cell子刊发表最新成果

日更不辍的 FUTURE远见 2022-04-13
FUTURE | 远见

FUTURE | 远见 闵青云 选编

近日,厦门大学黄小青教授课题组与其合作者3天内连续在《Nature Communications》、《Chem》、《Science Advances》上刊发研究论文。


早在2010年,黄小青导师郑南峰在《Nature Nanotechnology》上发表题为《Freestanding palladium nanosheets with plasmonic and catalytic properties》的研究论文,截止到目前,该文的引用次数达到1100+


之后在2015年,黄昱教授段镶锋教授课题组从事的博士后研究工作期间,黄小青以第一作者在《Science》上发表题为《High-performance transition metal-doped Pt3Ni octahedra for oxygen reduction reaction》的论文。文中,他们发现,在八面体Pt3Ni纳米晶表面掺杂Mo,不仅能提高其活性(约为商用催化剂活性的80倍),而且能提高其稳定性。


紧接着在2016年,黄小青教授以通讯作者继续在《Science》上发表题为《Biaxially strained PtPb/Pt core/shell nanoplate boosts oxygen reduction catalysis》的研究论文。他们制备了一种PtPb/Pt核/壳纳米板催化剂,具有较大的双轴应变。研究发现,这些PtPb/Pt纳米板具有高而稳定的ORR活性,理论计算认为这是由于应变优化了Pt-O结合强度。


2022年,厦门大学黄小青教授课题组继续前行,与其合作者3天内连续在《Nature Communications》、《Chem》、《Science Advances》上刊发研究论文。

Nat. Commun.:一种用于电催化析氧的羟基化合物非晶化的自上而下策略


尽管非晶材料由于其独特的性质在各个领域引起了人们越来越多的关注,但其可控制备仍然是一个巨大的挑战。

2022年3月4日,厦门大学黄小青教授广东工业大学徐勇教授香港理工大学黄勃龙教授报道了一种通过氢氧化物的非晶化来制造非晶氧化物的自上而下的策略。通过一元、二元和三元氢氧化物的非晶化,验证了这种策略的通用性。


详细的表征表明,非晶化过程是通过热处理过程中配位环境的变化来实现,其中氢氧化物中的M–OH八面体结构随着M–M配位的消失而演变为非晶氧化物中的M–O四面体结构。

最佳非晶氧化物(FeCoSn(OH)6-300)在碱性介质中表现出优异的析氧反应(OER)电催化活性,其TOF值是FeCoSn(OH)6的39.4倍。进一步,研究人员利用密度泛函理论(DFT)和分子动力学(MD)模拟研究了其优异的OE电催化R性能和非晶化过程。

所报道的用于制造非晶氧化物的自上而下的制造策略可以进一步促进用于催化的非晶材料的基础研究和实际应用。


论文链接:
Liu, S., Geng, S., Li, L. et al. A top-down strategy for amorphization of hydroxyl compounds for electrocatalytic oxygen evolution. Nat Commun 13, 1187 (2022)
DOI:10.1038/s41467-022-28888-3
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28888-3

Chem:含碳RuO2电催化剂,超高活性酸性OER


析氧反应(OER)在能量转换技术中起着至关重要的作用。目前,在碱性条件下用于OER的电催化剂已经取得了重大进展。相比之下,在酸性条件下开发稳定的OER电催化剂仍然是一个挑战。

2022年3月2日,厦门大学黄小青教授苏州大学邵琪等人通过引入间隙碳,同时提高了RuO2(C-RuO2-RuSe)的稳定性和活性。


研究人员通过协同Se的蒸发和C的燃烧制备了C-RuO2-RuSe电催化剂。将碳负载的RuSe2空心纳米球(RuSe2 HNSs)在300 ℃空气中加热5 h和10 h,分别生成C-RuO2-RuSe-5和C-RuO2 RuSe-10。

优化后的C-RuO2-RuSe-5表现出较高的OER活性,大大高于商用RuO2。更重要的是,C-RuO2 RuSe-10具有更好的稳定性,在电流密度为10、20和50 mA·cm-2的0.5M H2SO4中可持续50h,是文献中报道的最稳定的酸性OER电催化剂之一。

X射线吸收光谱(XAS)表明,间隙C可以拉长Ru-O键,从而显着提高了稳定性。理论计算进一步表明,间隙C激活的Ru位可以改善OER性能。因此,实验和理论结果都证明,通过引入间隙C可以稳定RuO2,因此可以作为一种坚固的酸性OER电催化剂。

论文链接:
Wang et al., Exceptionally active and stable RuO2 with interstitial carbon for water oxidation in acid, Chem (2022)
DOI:10.1016/j.chempr.2022.02.003
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.02.003

Science Advances:含间隙C的单位点Pt掺杂RuO2空心纳米球,助力高性能酸性整体水分解

实现稳定、高效的电催化整体水分解是可持续高效制氢的迫切需要。然而,由于酸性析氧(OER)过程中电催化剂的快速失活,因此仍具有一定挑战性。

2022年3月2日,厦门大学黄小青教授广东工业大学徐勇开发了一种单一Pt位点掺杂的RuO2空心纳米球(SS Pt-RuO2 HNSs)作为整体酸性水分解的高性能电催化剂,其中C被捕获在间隙中,而Pt以单一位点的形式取代了部分Ru位。


研究人员以水合肼水溶液为还原剂,水为溶剂,采用水热法首次合成了PtRuSe HNSs。然后将PtRuSe HNSs加载到VC­X72碳粉上。接着,将碳负载的PtRuSe HNSs在300 °C的空气中处理10 h,得到SS Pt-RuO2 HNSs。

实验结果显示,在0.5 M H2SO4中,采用SS Pt-RuO2 HNSs作水分解电催化剂时,达到10、50和100 mA cm−2的电流密度所需的槽电压分别为1.49 、1.59和1.65 V,其催化性能已超过大多数已报道的整体水分解电催化剂。

详细的表征表明,间隙C的存在可以拉长SsPt-RuO2 HNSs中的RuO和Pt-O键,并且SS Pt的引入强烈地影响了RuO2的电子性质。密度泛函理论(DFT)计算表明,含SS-Pt的RuO2能显著提高OER活性的稳定性并降低其能垒。

本工作不仅为合成掺杂SS-Pt改性的RuO2提供了一种简便的策略,而且为实现整体水分解技术的工业应用提供了新的思路。


论文链接:
Juan Wang, et al, Single-site Pt-doped RuO2 hollow nanospheres with interstitial C for high-performance acidic overall water splitting, Sci. Adv., 2022
DOI: 10.1126/sciadv.abl9271
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abl9271

关于作者


黄小青,厦门大学教授。2005年于西南师范大学(现西南大学)获理学学士学位。2011年于厦门大学获理学博士学位,导师为郑南峰教授、郑兰荪院士。2011-2014年在美国加州大学洛杉矶分校黄昱教授、段镶锋教授课题组从事的博士后研究工作。2014年至今先后于苏州大学材料与化学化工学部、厦门大学化学化工学院担任特聘教授,博士生导师。

2020年获国家杰出青年科学基金资助,课题:贵金属纳米材料合成化学。目前兼职:《Science Bulletin》、《Rare Metal》和《Science China Materials》客座编辑或编委。研究兴趣:贵金属纳米材料的精准制备及其电、热、光催化应用研究。

课题组主页:https://xhuanggroup.xmu.edu.cn

--纳米人、厦门大学官网

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