《Nat.Commun.》：首次在真实磁性材料体系中发现了Berezinskii-Kosterlitz-Thouless拓扑相

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南京大学物理学院温锦生团队和中国人民大学于伟强团队、北京航空航天大学李伟团队，香港大学/中国科学院物理研究所孟子杨团队、以及复旦大学戚扬等人通力合作，通过极低温下的磁化率和核磁共振实验，并结合量子蒙特卡洛模拟，对准二维阻挫磁体TmMgGaO₄开展研究，首次在真实磁性材料体系中观测到了Berezinskii-Kosterlitz-Thouless (BKT) 这一最早被理论所预言的拓扑相。该研究成果近日以"Evidence of the Berezinskii-Kosterlitz-Thouless Phase in a Frustrated Magnet"为题，发表在《自然-通讯》上 [Nature Communications 11 , 56 3 1 ( 2020 ) ]。

2016年的诺贝尔物理学奖颁给了Thouless、Haldane和Kosterlitz三位教授，以表彰他们在理论上关于物质的拓扑相变和拓扑相方面做出的开创性工作。其中的Thouless和Kosterlitz二位教授，以及后来的Berezinskii教授在二维磁性体系中提出的BKT物理机制是促成这次获奖的主要贡献之一。BKT相是第一种超越了朗道范式的新颖拓扑相，不能用传统的序参量来描述，也不伴有任何的自发对称性破缺，代表了一种全新的量子物态。这一先驱拓扑物态的提出，使得拓扑相及其相变成为了凝聚态物理领域一个非常活跃的研究方向。
BKT理论提出至今已有半个世纪的时间，然而最初预言该相存在于二维磁体中的论断一直未得到证实。目前仅在超流氦薄膜和二维超导薄膜等体系中观察到了一些零星的实验迹象，缺少直观明确的实验证据。究其原因，主要有两个方面：首先是准二维磁性材料中的三维磁耦合作用（尽管很弱）会增强系统的涡旋约束势，很大程度上会导致系统出现磁有序现象，从而掩盖BKT相；其次是即使能找到一种较为理想的磁性系统，在实验上，需要在合适的参数区域中用对低能磁激发高度敏感的探测手段。虽然之前人们也在（准）二维磁体中做了很多努力，但是这些严苛的选材和测量要求使得实验进展极其缓慢。
此前，该合作团队的理论组成员李伟、孟子杨和戚扬等人提出，准二维几何阻挫磁体TmMgGaO₄可以用三角晶格横场量子伊辛模型来描述，且在材料的参数空间内存在BKT相[Nature Communications 11, 1111 (2020)]。为了找到BKT相存在于磁性材料中的直接证据，温锦生和于伟强实验联合团队生长出了高质量的TmMgGaO₄单晶样品，首先运用高度敏感的低能探测手段--核磁同振 (NMR) 技术，在晶体的ab面内施加3 T强度的磁场，这样就可以直接收集69Ga的NMR信号，同时巧妙地规避外场对系统低能电子态的干扰。这主要是因为该材料为三角晶格量子伊辛系统，磁矩指向面外，面内的磁矩和g因子几乎可以忽略，因此相当于给系统施加了一个让NMR信号可以被检测到的“零场”。图 1 (a) 为69Ga在不同温度下的NMR谱，可以清楚地看到在温度低于2 K时，NMR频谱的峰不再是一个左右对称的峰型，说明此温度下，系统状态发生了改变，不再是单纯的顺磁无序相。为了进一步分辨磁相变，该团队对谱的超精细移动69Kn的数据进行了分析，如图 1 (b)所示。69Kn随温度降低而升高，到0.9 K达到峰值后开始随温度降低而下降，说明此温度之下系统开始进入到稳定的反铁磁态。自旋-晶格弛豫率1/T1能更直观地反映系统本征的低能涨落，其结果如图 1 (c)所示。1/T1一开始随温度降低而降低，到2 K左右开始快速增加，表明低能强自旋涨落的出现。在0.9 K以下，系统出现长程磁有序，1/T1又开始下降。尤为特别的是，在0.9 K到1.9 K温度区间观察到了非常明显的1/T1平台现象。这清楚地表明该系统存在两个相变点，且在两个相变点之间虽然没有长程有序，但存在很强的磁涨落现象——这被认为是BKT相的关键性标志。由此，确认了BKT相的存在以及该相的上下边界。理论团队的量子蒙特卡洛模拟也验证了这一实验结论，其结果如图 1 (d)所示。

图1. (a) TmMgGaO₄单晶在3 T的面内磁场下，69Ga元素在不同温度下的NMR谱；(b) NMR超精细移动69Kn随温度的变化关系；(c) NMR自旋-晶格弛豫率1/69T1随温度的变化关系；(d) 量子蒙特卡洛对1/69T1数据模拟的计算结果。

为了进一步确认NMR得到的结论，实验团队对TmMgGaO₄单晶样品进行了极低温的磁化率测试，其结果如图 2所示。如图2（a）所示，在磁场平行于c轴时，磁化率在1 K随磁场增加而减小，表明了在此温度以下磁性关联的建立。图2（b）展示了微分磁化率dM/dH随磁场的演化，从中可以看出0.8 K至1.6 K的曲线各有两个相变温度。基于三角晶格伊辛模型的场论分析指出，给样品施加一个较弱的面外磁场时，微分磁化率在趋近于BKT相时应当表现出不同的幂指数函数行为，即dM/dH ~ H^-α。理论预测，当温度处于在BKT相的下边界附近时，由于系统的六重对称性破缺，α的值应为2/3，当温度增加时，其值逐渐减小。当温度到BKT相的上边界以下的某一中间温度时，α的值为0。这一理论预测也得到了实验的验证，进一步证实了在0.9 K 至1.9 K温区内，系统处于BKT相。具体的实验数据和理论分析的结果如图 2 (c)和 (d)所示。

图2. (a) TmMgGaO4在不同晶体方向的直流磁化率曲线; (b) 不同温度下的微分磁化率结果; (c) 用不同的幂指数函数对不同温度下的微分磁化率进行拟合的结果，即dM/dH ~ H^-α; (d) 量子蒙特卡洛计算得到的微分磁化率和磁场的幂指数函数关系。

基于已有的实验数据，该团队总结出了面外磁场下系统的磁相图，如图 3所示。零场时，BKT相出现在高温顺磁相和低温反铁磁相之间，NMR和磁化率结果直接确定了该相变的上下边界。在有限场区域，NMR、磁化率、比热等多种实验手段互相佐证，给出了高度一致的相边界。

图3. TmMgGaO₄在面外磁场下的相图。

该工作克服了在磁性晶体材料中寻找和探测BKT相的双重困难，通过核磁共振和磁化率实验以及量子蒙特卡洛计算，首次在真实磁性材料体系中直接"捕获"到BKT相。通过该实验构建出了完整、丰富的相图，为进一步研究跟BKT拓扑物相以及阻挫量子磁性相关的物理提供了理想的平台。

南京大学物理学院博士生马祯（已毕业）为论文共同第一作者，南京大学温锦生、中国人民大学于伟强、北京航空航天大学李伟、香港大学/中科院物理所孟子杨以及复旦大学戚扬为共同通讯作者。包括马祯、上官艳艳、黄振涛在内的温锦生团队成员生长了高质量的单晶样品，进行了极低温的磁化率测量和相关数据分析，核磁共振实验则由于伟强团队负责。李伟、孟子杨和戚扬团队提供了理论支持。该工作得到了国家自然科学基金、一流大学和一流学科建设计划、江苏省自然科学基金、固体微结构物理国家重点实验室的支持。

来源：科学技术处

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