陕西师范大学闫俊青副教授、刘生忠教授与苏州大学李有勇教授Angew. Chem.：单原子Pt-C4用于光催化分解水产氢助催化剂

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发展高效助催化剂是有望进一步提高光催化分解水产氢效率的关键因素。而目前大多数使用的助催化剂是基于具有一定尺寸的纳米颗粒，虽然能取得较好的产氢速率但存在原子使用率低、性能提升有限等问题。近些年，由于100%的原子使用率及高效的的性能，单原子催化剂在电催化和光催化领域取得较广泛的应用。

然而，基于单原子位点的助催化剂仍没有报道。这是因为单原子催化剂在与光催化剂耦合过程中容易破坏单原子位点，或者光/助催化剂接触不紧密，增大两者直接的载流子跃迁界面势垒，最终降低光催化产氢效率。

近日，陕西师范大学闫俊青副教授、刘生忠教授和苏州大学李有勇教授合作，通过高温一步煅烧法原位制备了单原子Pt-C4氮化碳包裹的半导体CuS光催化剂。

理论计算预测了Pt颗粒在高温煅烧过程中的变化情况及得到的单原子催化剂在分解水产氢中的低过电位。高温煅烧法在制备光催化复合材料具有以下两个优点。首先，高温处理一方面增强了助催化剂与光催化剂之间的结合，有利于光生载流子在两者之间的界面迁移；其次，高温过程制备的单原子位点更稳定，在光催化反应过程中不会发生单原子位点的破坏。在通过光催化分解水产氢的实验中，制备出来的样品相比于Pt纳米颗粒作为助催化剂来说，其性能得到了很大的提升。

电化学测试验证了基于Pt-C4助催化剂的样品具有较低分解水产氢过电位以及载流子界面迁移势垒。DFT进一步得出质子吸附在该单原子位点上快速的电子迁移能力。该工作为制备高效光催化剂体系提供一个新策略。

原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202013206

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