中科院上海硅酸盐所孙静研究员团队：在催化剂降解挥发性有机化合物的抗失活机制研究中获进展

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来源：中科院上海硅酸盐研究所

　　挥发性有机化合物（VOCs，如苯类及醛类）对环境和人体具有较大危害，VOCs在氧化性的大气环境中成为形成PM2.5的前体物并可能产生臭氧；一定浓度的VOCs在短时间内即可伤害人的肝、肾、大脑和神经系统等，甚至致癌。因此，实现大气环境中低浓度VOCs的降解，对保障人体健康、环境安全、抑制雾霾频发等具有重要意义。光催化氧化是治理技术中具有应用前景的技术之一。其中，TiO₂光催化剂因其具有稳定、无毒、廉价、便于工业化生产等特点，被认为是最有可能实现工业化应用的光催化剂，但在苯类VOCs的光催化氧化过程中，光催化材料面临的失活问题限制了其在降解苯类VOCs中的实际应用。

　　近日，中国科学院上海硅酸盐研究所孙静研究员团队（纳米功能材料与光电应用课题组）在氧化钛基复合材料降解VOCs催化剂抗失活机制研究中取得进展。研究人员根据稀土元素特殊的4f电子结构和氧化还原石墨烯（rGO）的电子迁移率高、片层结构、理论比表面积大、大π键（与苯环类似）等特点，对TiO₂的微观结构及光电学性质进行结构设计，使其光催化降解性能及抗失活性能显著提升。相关研究成果以Deactivation and Activation Mechanism of TiO₂ and rGO/Er³⁺-TiO₂ during Flowing Gaseous VOCs Photodegradation为题，发表在Appl. Catal. B, 284 (2021) 119813上，并申请了一项专利。上海硅酸盐所2016级硕博连读研究生饶泽鹏为论文第一作者，研究员谢晓峰和孙静为论文的通讯作者。

　　研究人员采用 “两步法”，制备出光催化剂rGO/Er³⁺-TiO₂，此复合光催化剂对气相邻二甲苯（<100 ppm）展现出高效的光催化性能及优异的稳定性，对25 ppm的邻二甲苯的降解效率达100%，反应40 h后无明显失活现象。对比样TiO₂和Er³⁺-TiO₂样品光催化反应60 min后明显失活，其中，导致催化剂失活的主要原因是中间产物累积在催化表面，占据了反应活性位点。该研究首次揭示出rGO的引入不仅为气体污染物的吸附提供了更多空间，而且为中间产物提供了额外的吸附位点，从而保证了催化剂本征的反应活性位点的充分暴露，使其具有长效的光催化活性。该研究对光催化剂的失活和活化机理提供了新认识，为解决光催化材料在降解VOCs过程中面临的失活问题提供了解决策略。

图1.0.1g 样品（a）对邻二甲苯的降解曲线，（b）CO2生成曲线，（c）光催化效率和矿化率

图2.光催化活性提高和阻止光催化剂的失活示意图

　　研究工作得到首批国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的支持。

原文链接
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119813

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