厦门大学董全峰教授、毛秉伟教授Energy Environ. Sci.：阻氧多功能SEI膜

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来源：厦门大学化学化工学院

    厦门大学化学化工学院董全峰教授课题组与毛秉伟教授课题组合作，在锂氧气电池金属锂负极界面研究方面取得重要进展，相关研究成果以“An oxygen-blocking oriented multifunctional solid-electrolyte interphase as protective layer for lithium metal anode in lithium–oxygen batteries”为题发表于Energy & Environmental Science（DOI: 10.1039/D0EE02931A）。

 锂氧电池具有很高的理论比容量，是新一代高比能体系研究的热点。长期以来，氧气正极一直是研究焦点，而金属锂负极的研究却相对较少。事实上，在氧气存在的情况下，会导致锂枝晶的生长和金属锂的腐蚀等问题，金属锂负极与电解液之间的界面非常不稳定，最终导致电池失效。众所周知，硝酸锂（LiNO₃）是锂硫电池稳定金属锂负极的关键电解液成分，其可以通过与金属锂发生化学或电化学反应形成Li₂O、Li₃N和LiN_xO_y等物质来改善金属锂负极表面SEI膜的性质。而这些物质，特别是不溶性的LiN_xO_y，可以钝化金属锂负极并阻止电子从金属锂转移到电解液中，有效地抑制了金属锂负极与多硫化物/电解液之间的副反应。但是有研究表明，在锂氧气电池体系中，LiNO₃衍生的SEI膜组分中的NO₂^–物种可以溶解到电解液中并与O₂通过系列复杂反应重新生成NO₃^–物种。该过程会破坏SEI膜结构，导致新的活性锂物种反复暴露于电解液中，使金属锂负极与氧饱和的LiNO₃电解液在电池循环期间连续不断地发生副反应，最终损害LiNO₃基锂氧气电池的循环稳定性。

    该工作结合研究团队先前发展的电化学抛光技术（Nature Communications, 2018, 9, 1339）和硝酸锂的还原化学，在金属锂表面设计和构筑了一种独特的、具有多层结构的、分子级光滑的LiNO₃衍生SEI（N-SEI）膜。发现该N-SEI膜中，可溶性的NO₂^–物种被包裹在SEI膜的内层区域，而外层区域则由不溶的物种组成，避免了由于NO₂^–物种溶解而造成的负面影响。实验和理论计算结果表明，除了可以显著抑制锂枝晶生长外，该N-SEI膜还可以有效阻挡氧气的渗透，抑制金属锂负极的腐蚀，显著提升锂氧气电池的循环性能。该研究为锂氧气电池金属锂负极的保护提供了一种有效的策略，同时也对电解液添加剂的合理使用提供了新的见解。

    该研究是在董全峰教授、毛秉伟教授和郑明森副教授的共同指导下完成的，2015级iChEM博士生林晓东（已毕业）和2014级博士生谷宇（已毕业，现为博士后）为该论文的共同第一作者，2017级硕士生沈晓茹（已毕业）、2016级博士生王卫伟（已毕业）和2014级博士生洪宇浩（已毕业，现为嘉庚创新实验室工程师）参与了部分研究工作。集美大学吴启辉教授、我院周志有教授和吴德印教授分别在X射线光电子能谱表征、微分电化学质谱表征和理论计算研究等方面提供了大力支持。苏亚琼博士、袁汝明副教授和张霞光博士参与了理论计算方面的讨论，苏海胜、冯慧姝和赵庆庆帮助完成拉曼光谱测试，泉州师范学院连小兵博士在X射线光电子能谱测试予以帮助。该工作得到了国家自然科学基金（U1805254、21673196、21703186、U1705255、21773192、21972119、21991151）和中国博士后科学基金（2019TQ0177）的资助。

原文链接
https://doi.org/10.1039/D0EE02931A 

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