香港城市大学任广禹教授《JACS》: 规整窄带隙聚合物受体助力高效全聚合物太阳能电池

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聚合物太阳能电池（PSCs）因具有质轻、柔性以及可大面积印刷制备等优点而备受学术界和产业界的广泛关注。得益于稠环类小分子受体（SMAs）材料的快速发展，PSCs已实现超过18%的能量转换效率（PCE），为有机光伏的大规模生产和商业化应用带来了巨大信心和动力。相较于SMAs基PSCs，全聚合物太阳能电池（all-PSCs，电子给体和电子受体皆为聚合物半导体）则拥有更为优异的形貌稳定性和机械耐久性，在柔性、可穿戴电子器件领域展现出广阔的应用前景。然而，受限于高性能聚合物受体材料的匮乏，目前all-PSCs的器件效率却远滞后于基于SMAs的PSCs。

近期，“SMAs聚合化”设计策略的提出推动了一系列新型聚合物受体材料的开发，使得all-PSCs的性能得到大幅提升。尽管如此，现有的该类聚合物受体面临在近红外区域光捕获能力不足，相应的all-PSCs器件能量损失较大等问题，由此制约了all-PSCs的进一步发展。另一方面，“SMAs聚合化”策略通常采用的端基，即溴化1,1-二氰基亚甲基-3-茚满酮（IC-Br），一般包含两种因极性相似而极难分离的异构体（IC-Br-γ和IC-Br-δ），导致聚合过程中反应位点的不确定性，进而引发聚合物产物出现区域异构问题。该现象严重影响了聚合物的批次可重复性，成为发展高效聚合物受体材料亟待解决的一大挑战。

图1. 三种聚合物受体的化学结构及其相应的光电性质。

针对上述问题，香港城市大学任广禹（Alex Jen）教授研究团队设计并合成了基于弱缺电子单元-苯并三氮唑（BTz）稠环中心核的窄带隙聚合物受体PZT（图1）。为解决PZT的异构问题，作者采用重结晶方法得到高纯的IC-Br-γ，继而通过典型的Stille偶联缩聚反应获得了区域规整的PZT (PZT-γ)。为深入探索规整控制和结构调整对聚合物光电性质和光伏性能的影响，该工作系统比较了PZT，PZT-γ以及已报道的基于苯并噻二唑（BT）高效聚合物PYT三种受体，建立了清晰的结构-性能关系。研究发现：相较于PYT，PZT的光学吸收红移，最低未占用分子轨道 (LUMO)能级上升；而规整控制促使PZT-γ的吸收进一步红移，并且分子主链方向的堆积增强。最终，基于PZT-γ的all-PSCs取得了高达24.7 mA/cm²的短路电流密度和低至0.51 eV的能量损失, 其PCE跃至15.8% （当前报道的all-PSCs的效率最高值），显著高于基于PYT (PCE = 12.9%)和PZT (PCE = 14.5%)的器件效率（图2）。该研究为开发高效聚合物受体材料提供了新的思路和方向。

图2. 基于三种聚合物受体的all-PSCs光伏性能对比。

这一成果于2021年2月10日发表在国际著名学术期刊Journal of the American Chemical Society上，论文的第一作者为香港城市大学付慧婷博士，通讯作者为李宇翔副教授和任广禹教授。

原文链接
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c12527

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